生动的全彩铝质等离子体像素外文翻译资料

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生动的全彩铝质等离子体像素

Jana Olson a,b , Alejandro Manjavacas b,c , Lifei Liu b,c , Wei-Shun Chang a,b , Benjamin Foerster a,b , Nicholas S. King b,c ,Mark W. Knight b,d , Peter Nordlander b,c,d , Naomi J. Halas a,b,c,d,1 , and Stephan Link a,b,d,1

铝是丰富的，成本低，与互补金属氧化物半导体制造方法兼容，并且能够支持跨越整个可见光谱的可调谐等离子体激元共振结构。 然而，用于彩色显示器的Al的使用受到其内在宽谱特性的限制。 在这里我们展示生动的，高度极化的和广泛可调的彩色像素可以从定向的Al纳米棒的周期性图案产生。 尽管纳米棒纵向等离子体激元共振对像素颜色起主要作用，但是使用远场衍射耦合来缩小等离子体激元线宽，从而实现单色着色并显着增强单个纳米棒元件的远场散射强度。 用偏振白光激发可以观察到明亮的着色，这与在显示装置中使用这种方法一致。 最终的彩色像素采用简单的设计构造，与可扩展的制造方法兼容，并提供超过100：1的对比度。

技术正朝着高分辨率和/或小像素尺寸的生动，全彩色平板显示器发展，提高能效，并提高效益/成本比。一些当前最流行的技术是液晶显示器（LCD），激光磷光体显示器（也称为电致发光显示器）和基于发光二极管（LED）的显示器。 所有彩色显示技术的共同特征是将各种产生颜色的介质（可以是无机材料，有机材料或聚合材料）结合到设备中。 选择这些彩色材料是为了在加色方案中产生色谱的基本成分，例如在由内部光源照射时的标准红 - 绿 - 蓝（sRGB）。

无机彩色材料有可能大大延长彩色显示器的耐用性和使用寿命。 近年来，无机纳米粒子开始以量子点LED的形式用于彩色显示器中，这种LED具有极佳的显示寿命和工业可扩展性，基于尺寸和基于材料的颜色可调性（1-3）。 然而，从量子点获得蓝色一直是具有挑战性的（4），因为合成纳米粒子需要在这个波长范围内实现光学转换所需的小尺寸范围。 金纳米粒子可以根据其表面等离子体激元共振产生绿色和红色（5），但由于520nm以下波长的带间跃迁，较短波长的色调被猝灭（6）。银也被用于显示应用（7,8），尽管可见光区域的光谱特征可以实现，但材料很容易氧化（9,10），需要额外的钝化层。

Al对于基于等离子激元的全谱显示器来说可能是一种非常有吸引力的材料。 铝是地壳中第三丰富的元素，是另一种合适的纳米光子显示材料（11）硅之后的元素。 Al的成本较低，并且与电子工业中的主流制造工艺（互补金属氧化物半导体工艺，称为CMOS）兼容（12,13）。 近来，Al被认为是用于滤色器的高度有前途的彩色材料，例如使用诸如孔阵列（14-16）或Al杂交阵列（17）的结构。

虽然Al纳米结构的等离子体激元共振一般在光谱的紫外区域进行了研究（18），但它们也可以调整到可见光区域（19,20），对尺寸和形状敏感，类似于Au和Ag纳米结构（21,22）。 Al等离子体共振到可见光的结构调谐产生出色的蓝色，但随着共振在整个可见光谱中发生红移，其线宽变宽，这主要是由于Al的带间跃迁发生在标称1.5eV。 Al中增加的光谱增宽和阻尼导致复杂和柔和的色度（23,24），而不是全色显示技术所需的鲜艳的单色。

在本文中，我们展示由稀疏阵列的Al纳米棒组成的Al像素可被制造并且提供对于全色LCD显示器而言理想的强烈的，光谱窄的和生动的颜色。 通过将单个纳米棒的可调谐等离子体共振与衍射耦合效应相结合，我们实现了强大且足够窄的光学共振，以产生适合于添加色彩显示的鲜明的RGB颜色。 颜色以p偏振白光激发出现，与显示技术中使用的照明几何形状一致。 我们用5times;5mu;m的像素大小来演示这种效应，比大多数显示技术中的像素面积小两个数量级。 在此制造的偏振选择型等离子体激元共振纳米棒结构（25,26）代表朝向有源液晶基像素的制造的第一步。 这些像素的增强强度，可调峰值位置和强偏振特性使它们立即与基于LCD的显示器兼容，而无需滤色器或多偏振器。

结果与讨论

基于Al纳米棒阵列的像素使用标准电子束光刻和金属蒸发技术在具有氧化铟锡（ITO）涂层的玻璃基板上制备，如在图1A中示意性地示出。 每个像素的尺寸为5times;5mu;m，并且由具有相同长度，宽度，高度和边缘间距的有限数量的纳米棒组成。选择纳米棒作为重复单元，因为它们的等离子体共振对纳米棒长度的变化非常敏感，并且因为它们的光谱响应是高度极化的。 即使当Dy和Dx不相似时（SI附录，图S1），使用更对称的纳米结构，如圆盘或球体，预计会产生更弱的平面内极化响应。如图1B中的SEM图所示，沿着Dx和Dy方向（图1B，插图）具有明确周期的纳米棒以近似六边形排列图案化。根据像素的颜色，所有纳米棒具有宽度w = 40nm和高度h = 35nm，但长度l从85nm变化到155nm。Dx和Dy的值分别从180nm到360nm和220nm到470nm变化。大约是六角形阵列，因为这种几何形状增强了衍射远场耦合（27）。 Dx和Dy的不同值的使用提供了耦合的额外增强（28,29）。虽然像素中的Al纳米棒在制作后非常快速地形成了自己的自终止氧化层（20,30,31），但是样品被涂覆了厚度为50到60nm的聚酰亚胺（PI）层以进一步保护防止环境空气中的进一步氧化（SI附录，图S2）。

意义

全色显示器通常使用各种类型的彩色材料的组合来制造，引入到可寻址的基于像素的电子设备中。在这里，我们展示了直接适用于RGB显示器的鲜艳色彩，高生动像素，可以使用每个像素中的Al纳米棒周期性区域制作。 纳米棒的长度和间距对于在可见光谱范围内获得强烈且光谱不同的散射信号非常重要。 这种低成本，丰富的金属用于实现全光谱着色与互补金属氧化物半导体制造方法兼容，并直接适用于当前的液晶显示技术。

图1. Al像素的设计。 （A）显示出了像素的单位单元的示意图。 示出了Al像素中的纳米棒的物理参数（长度l，宽度w，高度h和边缘间距Gamma;）。 本研究中的所有纳米棒具有相同的40nm宽度和35nm的高度。（B）5times;5mu;m等离子体像素的SEM图像，其中插图示出右下角的高倍率图像。该设计的单位单元用白色虚线标记，定义Dx和Dy方向上的周期。 像素尺寸为1 = 80nm，w = 40nm，h = 35nm，Dx= 270nm，Dy= 300nm。（C）激励几何的示意图。 使用等边三角棱镜将P偏振白光耦合到样品中。 纳米棒由p偏振光激发，光线沿着偏振方向传播。PI-空气界面的临界角为theta;c〜40°。

使用倒置显微镜在p-偏振激发条件下对等离子体像素进行成像和光谱分辨（图1C）。P偏振光入射到样品的玻璃基板侧，其中使用等边棱镜将入射光耦合到像素平面中。 由于PI-空气界面处的全内反射，棱镜耦合产生eva逝波，强烈减少界面背景散射，但不会发生在衬底-PI界面处。 尽管纳米结构阵列中的衍射耦合通常使用垂直入射（18,31-33）进行研究，但也可以使用此处使用的偏离法向入射角来实现（28,34-37）。 通过将数字单镜头反光（DSLR）相机安装到显微镜的目镜中获得图像; 光谱是通过将信号导向连接到摄谱仪的CCD相机获得的。

在每个像素中，由l确定的单独的纵向纳米棒等离子体共振通过由Dx和Dy控制的远场衍射耦合而被移位和增强。随着纳米棒长度的减小（图2A中的从左到右），像素的颜色发生蓝移，表现出对纳米棒长度和纵横比的依赖性（25,38,39）。 由于边缘到边缘的间距大致增加（图2A中从上到下），所以像素颜色红移。

依赖性

在边缘到边缘的间距Gamma;反映了对Dy的依赖。

Dx，它们是控制衍射耦合的参数。 在衍射耦合的情况下，单个纳米棒等离子体激元模式与由Dx和Dy定义的衍射光栅阶数相互作用，导致谐振的移动和缩小以及其强度的增加（27,34,40 -44）。 除了防止样品降解外，PI涂层还能够以相对均匀的折射率包围像素，从而进一步增强衍射耦合效应（34）。此外，PI涂层使衬底更平滑（SI附录，图S2），这减少了背景散射。 从图2中的图像可以清楚地看出，使用该像素设计和照明几何体可以实现逼真的RGB颜色。

因为具有高度偏振光学响应的纳米棒是这些像素的基本颜色元素，所以由像素散射的颜色沿着纳米棒的纵向轴线高度极化，产生大约100:1的对比度比率。图2A示出了通过将在y方向上定向的偏振器放置在显微镜的检测路径中而获得的不同像素的阵列的“开启状态”。 图2B示出了相同阵列的“关闭状态”，其中偏振器沿x方向取向。通过选择一个Al像素的区域并将RGB通道的测量强度值相加，已经为每个像素计算了对比度比率。然后将该基于RGB的导通状态积分强度除以关态的积分强度以获得对比度。图2中所示像素的平均对比度比率为81:1，尽管对于该样品中的单个像素获得的最高对比度比率为139:1。相似的Al纳米球阵列的计算证实，基于球体的像素并不像现在的纳米棒像素那样对不同入射极化显示相同的灵敏度（SI附录，图S1）。

六边形晶格的比率Dy/ Dx也影响像素颜色和强度。在图2C中，示出了图2A中成像的像素的非偏振合成图像，其中像素根据纳米棒长度（水平轴）和Dy/ Dx（垂直轴）。Dy/ Dx的较高值对应于增加的像素亮度。因为衍射耦合也影响像素颜色，纳米棒长度和Dy/ Dx的不同组合可以产生相似的颜色。例如，具有l = 105nm，Dy/ Dx= 1.25和l = 135nm，Dy/ Dx= 1.42的像素都是黄色的，而具有l = Dy/ Dx= 1.29，并且I = 135，Dy/ Dx= 1.50都是青色。最近关于Au纳米棒的二维矩形阵列的等离子体激元响应的研究报道，在0.5 lt;Dy/ Dxlt;1（28）的情况下，衍射耦合的散射场强度最强。 在这里，我们发现对于Al较大的Dy/ Dx值~1.5对应于最强的dif折射增强。

为了确认衍射耦合的总体重要性，Al像素图案交替地创建，定向纳米棒具有与周期性像素设计（SI附录，图S3）具有相同的纳米棒总数的随机非周期性间距。 作为纳米棒密度函数的一些有限的颜色调谐被观察到，但是当像素由有序的纳米棒阵列组成时，这些像素缺乏强烈的增强。 此外，我们成像的周期阵列在图。 1和2在衍射耦合被抑制的直接反射下（SI附录，图S4）。 在这种几何图形中，像素现在变暗且具有相似的颜色由各个纳米棒的纵横比确定，并且独立于Dy/ Dx。

将Al纳米棒图案化为定向周期性阵列

对表面等离子体激元共振具有三个主要作用：（i）线形的显着变窄，克服了Al介电函数的固有扩展特性，（ii）散射光强度相对于相等的附加散射的增加取向的但是随机间隔的纳米棒的数量，以及（iii）散射光的峰值波长相对于单个纳米棒的峰值波长的偏移。 为了更详细地检查这些效应，我们比较了图2中强调的三个RGB像素获得的实验光谱和理论光谱。选择这些像素是因为它们的光谱峰值位置对应于标准RGB颜色的波长（红色= 635 nm，绿色= 535nm，蓝= 435nm）。

图3A的左上图显示了与实验系统（实线）具有相同物理参数的像素的理论光谱，使用耦合偶极子方法计算，其中纳米棒被描述为具有从有限元方法获得的极化率的点偶极子建模（COMSOL）（45,46）。 有关该理论的更完整说明，请参见SI附录，图S5。 红色像素（l = 135nm，Dx= 270nm，Dy= 360nm，包含234个纳米棒）的非偏振光谱在p-偏振激发几何中获得，显示在右上图的图3A。 将红色像素的实验光谱缩放到与理论光谱大约相同的峰值散射截面，并且随后的实验光谱相对于实验红色像素绘制。 图3A的中间面板对应于绿色像素（1 = 95nm，Dx= 240nm，Dy= 290nm，含有340个纳米棒），图3A的底部面板对应于蓝色像素（1 = 85nm，Dx= 210nm，Dy= 250nm，含有460个纳米棒）。 图2中的每个像素的实验光谱绘制在SI附录中，图S6。 理论光谱的线形和相对强度都与实验数据非常吻合。 为了比较，还针对这些几何形状计算了各个纳米棒光谱，清楚地表明所获得的光谱峰和线形主要受衍射耦合效应控制。 尽管像素光谱显示比单个纳米棒窄得多的线形，但它们不像纳米球或纳米盘无限正方形阵列观察到的那样窄（47,48）。 所有模拟均使用实验（不可调）结构参数进行。 计算中的入射角被调整为53°，以考虑通过棱镜，二氧化硅，ITO和PI界面的光。 与标称60°入射角度的轻微偏差与实验装置中入射光束的角度不确定度一致。

图3A所示的模拟令人信服地说明了这一点

通过比较各个Al像素（实线）与各个Al纳米棒（虚线）的理论光谱的衍射耦合效果。 对于绿色像素（图3A，中间图），衍射耦合相对于单纳米棒散射光谱将像素的峰值波长蓝移约35nm，并使线宽缩窄超过100nm。 散射截面，由340个纳米棒组成的Al像素的横截面超过了340个分离的非相互作用纳米棒的总和，使得观察到的由衍射耦合引起的散射截面的增强具有协同作用，这在SI附录图S7中进一步证明。

通过卷积理论单个纳米棒和像素

使用Commission Internationale de lElcairage（CIE）1931颜色匹配函数的阵列光谱可以比较两个系统的表观颜色（图3B）。 在单个纳米棒的情况下，纵向共振的相对较大的线宽导致柔和的淡色。 由每个纳米棒的峰值波长确定的颜色由共振包络内广泛波长范围的贡献消除，使感知颜色更柔和。

图2. Al像素的散射单反相机图像。 （A）在每列中具有不同纳米棒长度的六乘七像素的阵列的偏振图像（从右侧的85nm到左侧的155nm变化）和每行中不同的Gamma;值（从140nm变化到底部为320纳米）。 在y方向上的偏振器出现在检测路径中，示出了像素的开启状态。 突出显示的像素显示红色，绿色和蓝色着色，其相应的光谱如图3所示。（B）与A相同区域的图像，偏振片平行于x轴，显示像素的关闭状态。 （

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