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台湾海峡两岸沿海城市群PM2.5和PM2.5-10水溶性无机离子特征
摘要：在2010年11月，2011年1月，4月和8月期间，从13个城市/郊区和台湾西部海峡地区（WTSR）的一个背景场地，分别收集了PM2.5和PM2.5-10气溶胶样品。沿海地区城市化快速，人口密度高，空气质量恶化。春，夏，秋，冬季的每10天平均PM2.5浓度分别为92.92,51.96,74.48和89.69mu;g/ m3，超过了中国环境空气质量标准PM2.5的年平均值（ II级，35mu;g/ m3）。PM2.5中水溶性无机离子（WSIIs）的时间分布与PM2.5质量浓度一致，春季最高，夏季最低，秋季和冬季中部。 WSII在PM2.5和PM2.5-10中占了相当大的比例（42.2％~50.1％）。一般来说，与背景场地相比，城市/郊区的细颗粒物明显受到严重污染。 WSII的浓度和特征与当地的人类活动和自然环境密切相关，城市化水平较高的城市的城市遗址，或扩散条件较弱的遗址遭受更严重的WSII污染。根据主成分分析的结果，化石燃料燃烧，交通排放，地壳/土壤粉尘，市政建设以及海盐和生物质燃烧是WTSR中和PM2.5中WSII的主要潜在来源。
关键词：细颗粒物、水溶性无机离子（WSIIs）、硫酸盐 - 硝酸铵（SNA）、时空分布、沿海城市、PCA
介绍：
中国西部沿海地区沿海城市群以其优越的地理位置和丰富的资源，正在经历快速的城市化和经济发展。与此同时，空气污染问题日益严重，特别是细颗粒污染，引起了人们对大气环境质量的不满。城市民用建筑，增加能源消耗和汽车尾气等人为因素，以及华北地区（特别是春季）的海洋气候和沙尘暴等自然因素共同造成了WTSR中复杂的大气污染，导致许多空气质量恶化诸如朦胧日的发生率增加，大气氧化性和酸度增加等问题。
大气颗粒物是来自人类和自然资源的混合污染物，它们直接或间接在大气中形成。在城市地区，空气传播颗粒[PM10（空气动力学直径小于或等于10mu;m的颗粒），PM2.5等]是与城市大气复杂污染密切相关的典型污染物。近年来在WTSR中的先前研究（Zhang et al.2011; Xu et al.2012）表明，化石燃料燃烧，机动车辆和市政建设中的细颗粒物排放量大幅增加。 PM10被认为是污染物或有毒物种的载体，对人类健康和生态系统产生不利影响（Cheng et al.1996），同时，它也被认为对能见度降低和云形成负有责任（特别是PM2.5，Bergin等人，2001; Jennings，1993）。
水溶性无机离子（WSIIs）的种类是大气细颗粒的主要成分之一（Lai等人，2007）。以前的研究表明，WSII占PM2.5质量的一半（Chan和Yao 2008），甚至是PM10质量的60~70％（Wang和Shooter 2001）。细颗粒中WSII的主要离子是二次离子（NH4 ，SO42-，NO3-），它们对地球有不利影响，可以提高气溶胶的酸度（Ocskay等，2006），它们起着重要的作用。在消光效果方面（Chan et al.1999; Malm and Hand 2007）。根据我们研究小组2009年6月至2010年5月在WTSR城市厦门的研究结果，硫酸铵和硝酸铵对消光系数的年平均贡献率可达46.7％（Zhang，et al.2011） 。本研究的目的是（1）了解WTSR中PM2.5和PM2.5-10中WSII的时空分布和详细特征，以及（2）确定该地区WSII的自然和人为来源。
抽样和方法：
WTSR位于中国东南部。东面向台湾海峡，南临珠江三角洲地区，北邻长江三角洲地区。 WTSR包含福建省的所有地区以及浙江，江西和广东省的几个相邻城市，面积约为27万平方公里。它在WTSR中具有亚热带海洋性季风气候。该地区的颗粒物质来源包括化石燃料燃烧，车辆排放，市政建设，海盐，烹饪，生物质燃烧，生物来源等。
本研究选取了WTSR中的14个站点，包括13个城市/郊区站点和1个背景站点，其中12个站点位于福建省，2个站点位于浙江省和广东省。这些站点的详细位置和简要描述见图1和表1。
样品采集：
采样活动分别于秋季（2010年11月20日至30日），冬季（2011年1月5日至15日），春季（2011年4月13日至23日）和夏季（2011年8月1日至11日）进行。聚丙烯过滤器（WhatmanOslash;88mm，UK）用于中等体积取样器（Tianhong TH-150CШ，China）的取样，流速为100L / min。每个过滤器的收集持续22小时（从第二天上午9点到第二天上午7点）。表2列出了四个采样季节内12个城市/郊区的风速，温度和相对湿度; 但是，其他两个站点的数据不可用。 PM2.5和PM2.5-10（空气动力学直径在2.5-10mu;m范围内的颗粒）在每个位置用相同的取样器同时取样。在每个采样周期的每个位置连续10天收集20个样品（10个PM2.5和10个PM2.5-10）。在该研究中，细颗粒和粗颗粒分别定义为PM2.5和PM2.5-10。操作空白过滤器还准备了质量保证，在采样器不工作的同时将另一组过滤器放入采样器中;空白滤波器的采样持续时间与采用粒子采样的滤波器相同。
在称重之前，将所有过滤器在恒定温度（25plusmn;1℃）和相对湿度（50plusmn;1％）下稳定24小时。从整个取样活动中获得总共560个PM2.5（在四个季节期间取样）和280个PM2.5-10（在夏季和冬季期间取样）样品并储存在-4°C之前分析。在采样期间也记录了环境SO2和NO2的浓度。
实验室分析：
将每个样品过滤器的四分之一切成细条并浸入10mL超纯水（18.2MOmega;cm）中。过滤器上的WSII通过超声波浴提取60分钟，并且通过0.45mu;mPTFE注射器过滤器过滤提取物溶液
（颇尔有限公司，美国）。离子色谱系统（Metrohm 883，Switzerland）用于测定四种阴离子（F-，Cl-，NO3-和SO42-）和五种阳离子（Na ，K ，NH4 ，Ca2 和Mg2 ）的浓度。阴离子分析参数：Metrosep A Supp 5-150分析柱，3.2 mmol / L Na2CO3 1.0 mmol / L NaHCO3作为洗脱液。阳离子分析参数：Metrosep C 4-150 / 4.0分析柱，1.7mmol / L HNO3 0.7mmol / L吡啶二羧酸作为洗脱液。标准溶液购自中国国家认证标准物质研究中心。通过滤波器空白从实际样品结果中推导出离子浓度的最终结果，以消除由气体吸附伪影引起的误差。限制（以微克/立方米为单位）离子，由过滤器空白扣除并考虑平均空气体积为130立方米，如下：F-（0.002），Cl-（0.001），NO3-（0.004），SO42-（ 0.004），Na （0.003），K （0.006），NH 4 （0.003），Ca 2 （0.003）和Mg 2 （0.003）。
结果与讨论：
采样季节期间的后向轨迹分析：
两个典型的城市站点FZEMS和XMEMS被选为WTSR中落后的代表性站点轨迹分析。这两个地点分别位于福州和厦门市，更适合代表研究区域的中北部和南部。
图2显示了在四个采样周期期间气团向FZEMS和XMEMS的后向轨迹。在这项研究中，我们使用混合单粒子拉格朗日综合轨迹（http://www.arl.noaa.gov/raedy/hysplit4.html）模型来确定空气质量的后向轨迹。每幅图显示了所选时期7天内的后向轨迹。考虑到不同白天和晚上的空气质量运动模式，红线和蓝线充当早晨（00:00 / GMT，08：00 /当地时间）和晚上（12:00 / GMT， 20：00 /当地时间）。春季，两个具有代表性的地点有相似的气源，第一条主要通道穿过华北和华东沿海地区，然后沿着中国东南沿海线向前移动，最终到达选定的地点。第二条主干道穿过台湾的东太平洋和南部海域，终于抵达了遗址。第一道路的气团可能带来很大的气流，由于春季华北地区沙尘暴频发，中国东北地区空气质量恶化，华北地区和华东地区的空气污染物数量增加。夏季，主要气团来自西南和东方;清洁的海洋空气可以稀释WTSR中的大气污染物。在FZEMS中，秋季和冬季的气团运动源相似，XMEMS也是如此;对于FZEMS来说，大气来自中国大陆的北部和西部，对于XMEMS来说，它主要来自东北沿海地区，沿着中国东南沿海线路行进。空气在这两个季节中，污染物可以从北向西带到WTSR。
PM2.5的时空分布：
13个城市/郊区不同季节平均PM2.5浓度质量呈春季（92.92plusmn;12.29mu;g/ m3）gt;冬季（89.69plusmn;8.72mu;g/ m3）gt;秋季（74.48plusmn;19.32mu;g/ m3）。 ）gt;夏季（51.96plusmn;15.35mu;g/ m3）。除了背景位置BS（在所有四个采样季节中PM2.5浓度最低），其中在13个城市/郊区，PM2.5的年平均最高浓度为ZZLW（96.70mu;g/ m3），其次是XMJM（92.34mu;g/ m3）和WZEMS（91.63mu;g/ m3）。 13个城市/郊区的PM2.5年平均浓度均超过PM2.5（II级，35mu;g/ m3）年平均值的中国环境空气质量标准（PRC MEP，2012），甚至更多高于国家环境空气质量标准年平均值15微克/立方米（US EPA 1997）。
阳离子 - 阴离子平衡和气溶胶酸度：
WSII测量的有效性可通过阳离子和阴离子平衡来验证，阳离子与阴离子的摩尔比（C / A）是测量气溶胶酸度的良好指标（Chow等，1994）。阳离子当量（CE）和阴离子当量（AE）通过以下等式计算：
其中[X]代表确定离子的质量浓度。春季，夏季，秋季和冬季PM2.5的14个位点的C / A平均比值分别为1.02~1.17,1.02~1.25,1.01-1.14和0.71~1.29，以及1.02~1.32和1.37〜夏季和冬季PM2.5-10为2.66，表明大多数WSII类型在PM2.5（春季，夏季和秋季）和PM2.5-10（夏季）中被鉴定出来。 PM2.5在两个代表性季节，夏季和冬季的比率如图3所示。春季，夏季和秋季PM2.5中C / A比率和PM2.5-10期间C / A比率夏天超过一点;阴离子不足可能是由未检测到的碳酸盐和水溶性有机酸离子引起的（Dentener等，1996）。然而，冬季的比例是复杂的，因为PM2.5在某些地方是碱性的而在其他地方是酸性的。从图3（冬季）可以看出，比率为前六个站点（位于研究区域北部）的PM2.5大于一，大部分其余站点（位于研究区域的中部和南部）小于一个。 WTSR北部地区的过量阳离子可能是由华北地区的碱性颗粒引起的，其中土壤主要为碱性（Hu et al.2005），WTSR中南部的过量阴离子可能与冬季低温有利于有机酸阴离子作为气溶胶保留在固相中。通常，在整个采样活动中，大多数PM2.5样品在WTSR中都是碱性的，这与深圳的研究相似（Dai et al.2013）。对于粗颗粒（PM2.5-10），sum-mer的比例与细颗粒相似，而在冬季，比例明显超过1，特别是在WTSR的北部城市（WZEMS，NDEMS，FZEMS和FQEMS） ）和BG（gt; 2）。与冬季PM2.5相比，PM2.5-10的碱性较高可能是因为来自负载碱性离子（Ca2 ，Mg2 等）的碱性土壤的气溶胶多为粗颗粒。碱性颗粒将提供吸收酸性气体的反应位置，从而加速二次离子的形成（Wang和Shooter 2002）。
PMII.5和PM2.5-10中WSII的时空分布：
PM2.5中总WSII的空间和时间分布如图4所示。采样期间14个站点的9个确定离子的浓度列于表3和4以及图5a，b;数据是每个采样季节在不同地点的10天平均值。在春季，夏季，秋季和冬季，PM2.5中WSII的质量百分比分别为49.1,42.4,50.1和42.2％。四季时间变化明显。一般来说，PM2.5中总WSIIs的浓度在春季最高，夏季最低，秋季和冬季最低，相对较近。二次离子（NH4 ，SO42-和NO3-）是PM2.5中最丰富的离子。在这项研究中，是平均质量百分比的总和。在北京的季节性平均值（86.34％）接近季节平均值（86.34％）的13个城市/郊区，13个城市/郊区的NHII ，SO42-和NO3-分别为83.8％，85.7％，80.3％和87.2％（Deng et al.2010 ），在BG网站，价值下降到63.0,70.7,53.3和85.2％。城市/郊区和背景地点的不同二次离子百分比年龄表明人为来源对WTSR城市/郊区细颗粒的影响更为严重。
根据PM2.5中9种离子的平均质量百分比，SO42-，NO3-和NH4 （降序）是最丰富的离子;随后是Cl-，K ，Na ，Ca2 和F-，Mg2 是最后一个，明显比其他的低1-2个数量级。 PM2.5-10中的显性离子发生了变化，这是最丰富的NO3-。
夏季和冬季分别为40.4％和31.7％，随后Na ，Ca2 ，Cl-和SO42-在夏季占PM2.5-10的相似百分比，而在冬季，Na ，Ca2 和SO42-（次级）丰富的离子）占相似的百分比。
已经证明，粗模颗粒中的Na 和Cl-主要来自海盐（Quinn等人，2004），并且精细模式颗粒中的Cl-可以来自人为排放，如燃烧化石燃料和垃圾。在这项研究中，冬季PM2.5-10（粗模式）中Na 浓度约为夏季的2倍。然而，冬季和夏季的Cl-浓度彼此接近。夏季Na / Cl-的质量浓度比
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