北京大气污染事件中的气溶胶水溶性无机离子的季节变化和二次形成外文翻译资料

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北京大气污染事件中的气溶胶水溶性无机离子的季节变化和二次形成

Xiaojuan Huang ^a,b, Zirui Liu ^a,⁎, Junke Zhang ^a, Tianxue Wen ^a, Dongsheng Ji ^a, Yuesi Wang ^a,⁎

a State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry (LAPC), Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China

b University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

摘要：颗粒物（PM）污染是一个引起公众高度关注的重要问题。为了检验典型污染事件中气溶胶的季节特征，采用安德森采样器（配备有安捷伦采样器）收集了分粒径的PM中的水溶性无机离子（SO₄^2-，NO₃^-，NH ，Cl^-，K ，Na ，Ca² 和Mg² ）。2013年6月至2014年5月在北京市区进行了四次集中采样，分别对应切割效率为50％的有效动力学直径为9.0,5.8,4.7,3.3,2.1,1.1,0.65,0.43mu;m，最后一级为过滤采样。观察到细颗粒中TWSI的季节性变化（空气动力学直径小于2.1mu;m），夏季最高浓度（71.5plusmn;36.3mu;g/ m³），春季最低浓度（28.1plusmn;15.2mu;g/ m³）。不同的离子种类呈现出质量浓度和粒径分布的不同季节特征，反映了它们不同的优势源。作为主要成分，细颗粒中的SO₄^2-，NO₃^-和NH （SNA）似乎在高PM污染的形成中起着重要作用，由于从清洁日到污染日的液滴模态（0.65-2.1mu;m）中的吸湿性增长和二次形成的增强，在细粒子下SNA的粒径分布峰值倾向于从0.43-0.65mu;m变为0.65-2.1mu;m。相对湿度（RH）和温度有助于影响二次形成并调节硫酸盐和硝酸盐的粒径分布。偏相关分析发现，较高的RH会在细粒子下促进硫和氮的氧化速率，而高温则有利于凝聚模态下的硫氧化速率（0.43-0.65mu;m）并降低液滴模态中硝酸的氧化率（0.65-2.1mu;m），PM中的NO₃^- / SO₄^2-质量比（占样本的73％）超过1.0，表明汽车尾气目前对气溶胶污染的贡献大于北京的固定

污染源。

关键词：水溶性离子，污染事件规模分布，北京季节变化

1. 引言

北京是中国经济最发达的地区之一，人口超过2100万，车辆约为540万^[1,2]。 为应对北京及其周边工业区（如天津，河北，山东和山西）经济的快速增长，人口增长和机动车数量的急剧增加，来自污染源的排放量大幅增加，颗粒物污染近年来被频繁观察到^[54,59]。例如，2013年1月，中国东部和中部地区出现了极为严重的持续性薄雾，引起了公众的关注^[43,44,54]。据统计，本月共发生了5起雾霾污染事件，北京每小时最大PM_2.5质量浓度甚至达到680mu;g/m^3[43,18],报告称2013年1月是北京过去60年中最危险的空气污染月。

雾霾污染的特征是细颗粒物含量增加，这对可见度，辐射强迫以及酸和营养物质向生态系统的沉积具有重要影响^[29,39]。细颗粒的散射效应是影响能见度的最重要因素; 大气气溶胶的散射系数已被证明占北京及周边地区超过85％的消光系数^[36,48,59]。同时，由于微粒能深入肺部，导致对心肺系统产生不利影响，因此，人体健康问题也源于微粒物质^[21]。颗粒物质（PM）是源自天然和人为来源的各种化学物质（例如，水溶性无机离子，有机物质，黑碳和地壳物质）的混合物^[25]。水溶性无机物是PM的主要成分，占细颗粒的三分之一或更多^[15,59]。在北京的许多研究中已经对水溶性离子进行了系统分析。据观察发现，二次无机离子（SO₄^2-，NO₃^-和NH ）在水溶性离子中占主导地位，被认为是影响能见度受损问题的重要因素^[14,46]。此外，之前的研究结果还表明，二次无机物质在雾霾形成中发挥着更强的作用，正如它们在北京雾霾发生期间所起的作用一样。^{[27,31,37,56]}。然而，大多数以前的研究主要集中在平均情况或特定的污染事件发生在一个或两个季节。而典型的污染特征在北京市四季水溶性物种很少进行比较和综合分析。 此外，对PM_1.0、PM_2.5、PM₁₀和总悬浮颗粒中的水溶性离子进行了广泛的研究，但很少有关于其质量分布的研究，这会严重影响到PM的光学特性^[6,35],并且可以提供有关颗粒形成，转化，运输和清除过程^[17]。一些研究表明，当细颗粒污染发生时，二次硫酸盐和硝酸盐通常在液滴模态中表现出急剧增加，并且细粒径颗粒的浓度峰值转移到更大的尺寸^[29,37,41]。液滴模态硫酸盐和硝酸盐的显著二次形成主要是由于在相对湿度（RH）较高的情况下，在雾霾发作期间，二氧化硫和氮氧化物的非均相水相转变的增强。

为了更好地了解颗粒污染的发展过程，本研究在北京的一个城市场地进行了分粒径的气溶胶采样。 样品采集分为四个集中采样时段中，预计会反映水溶性离子的季节性污染特征，包括污染过程中组分和粒径分布的变化。 此外，还研究了硫和氮的氧化速率与相对湿度和温度的相关性，以阐明影响不同粒径模态的硫酸盐和硝酸盐二次形成的主要气象因素。

1. 方法

2.1 粒径分离采样

在北京的四个季节中共开展了四次采样活动，每11天一次：2013年6月19日至7月2日为夏季采样；2013年10月24日至11月4日为秋季采样；2014年1月8日至1月19日为冬季采样；2014年4月26日至5月7日为春季采样。在中国科学院大气物理研究所（IAP）院落的一栋两层楼的屋顶上进行了样本采集。观测点位于北三环和北四环之间，这是一个受住宅、交通和建筑排放影响的区域，可以被认为是北京城市的代表。在地面上方约8 m处对

环境空气进行采样。

在观察期间，使用级联撞击器（Anderson Series 20-800，USA）每天收集尺寸分离的PM样品（从每天上午10:00开始到次日的09:30结束），流速为 28.3 L / min，截止粒径为9.0,5.8,4.7,3.3,2.1,1.1，0.65和0.43mu;m空气动力学直径。过滤后收集所有颗粒物。 将所有样品收集到直径为81mm的纤维素膜上。取样后，将滤膜分别放入培养皿中，并在分析前储存在-20°C的环境中。并且在恒温（25°C）和湿度（50%）下进行48小时平衡后，使用读数精度为10mu;g的微电子天平对取样前后的所有滤膜进行称重。且在采样前后对采样器的空气流速进行校准，以确保仪器以特定流速工作。所有的程序都经过严格的质量控制，以避免样品

受到任何可能的污染。

• 1. 离子分析

取每个样品的四分之一用25mL去离子水（特定电阻率为18.2MOmega;/ cm）超声提取30分钟。 再通过0.22mu;m孔径的微孔膜后，使用离子色谱（IC）系统（Dionex ICS-90，USA）分析提取的溶液。 阴离子（Cl^-，SO₄^2-和NO₃^-）由IC系统用AS14A 4times;250mm分析柱测定，阳离子（NH ，K ，Na ，Ca² 和Mg² ）由CS12A 4times;250 mm色谱柱测定。 100mu;L的样品体积分别用于阴离子和阳离子分析。在分析待测样品之前，使用外部标准溶液（德国默克公司）绘制标准曲线，要求相关系数大于0.999。方法测定的8种离子的检出限均低于0.03mu;g/m³。再现性试验的相对

标准偏差小于5%。

• 1. 气态污染物和气象数据

来自美国Thermo Fisher Scientific的商用仪器用于测量气体污染物，如O₃（49i型）、NO/NO₂/NO_X（42i型）、CO（48i型）和SO₂（43i型）。使用锥形元件振荡微量天平法（Ramp;P Teom 1405df，美国）测量PM_2.5。使用位于8米测量高度的自动气象观测仪器（芬兰维萨拉Milos520）观测气象参数，包括环境温度、相对湿度、风向和风速。

1. 结果与讨论

3.1 水溶性离子的季节性变化

3.1.1 水溶性离子物质的质量浓度

图1（a，b）显示了北京四季的逐时气象数据，包括气温、相对湿度、降水量、风向和风速。运动期间，夏季气温和相对湿度最高，冬季最低。秋冬期间没有降水。图1（c）给出了PM_2.5的小时浓度，表明高PM_2.5负荷通常发生在稳定的天气条件下（如高相对湿度、低风速）。

由于Anderson采样器无法获得2.5mu;m的截止尺寸，选择2.1mu;m将颗粒分离成细颗粒和粗颗粒。因此，PM_2.1和PM_2.1-9.0分别表示为细粒子和粗粒子部分。 PM_2.1的平均浓度为146.7plusmn;73.2mu;g/ m³,143.2plusmn;86.0mu;g/ m³,138.2plusmn;114.6mu;g/ m³和86.9plusmn;38.7mu;g/ m³，分别占夏季、秋季、冬季和春季密集运动中的PM9.0质量浓度的61.0%、54.2%、55.0%和43.0%。总水溶性离子（TWSIs）主要集中在细颗粒中，平均浓度为53.8plusmn;39.2mu;g/ m³（PM_2.1）和22.2plusmn;9.5mu;g/m³（PM_2.1-9.0），分别占PM_2.1和PM_2.1-9.0气溶胶质量的41.8％和21.4％。这一观察结果与Kumar等人^[16]观察到的粗颗粒中不溶性矿物粉尘的优势一致。由于源排放，气象条件，光化学反应，行星边界层高度，区域运输等的不断变化^[16]，无机物中呈现出时间上的动态变化（图2）。TWSI对春季PM_2.1质量的贡献最小可能与中国西北地区的粉尘侵入和强风重新悬浮的道路粉尘有关，其中大部分是不溶于水的。 注意到在夏季和冬季，细颗粒的平均浓度是相当的，而细颗粒中的TWSI在夏季比冬季高得多。水溶性离子浓度的季节性变化也很显著，夏季（71.5plusmn;36.3mu;g/ m³）和秋季（67.7plusmn;45.5mu;g/ m³）的细颗粒中TWSI的平均浓度高于冬季（47.9 plusmn;40.7mu;g/ m³）和春季（28.1plusmn;15.2mu;g/ m³），分别占PM_2.1质量浓度的48.7％，47.3％，34.6％和32.3％。北京的这种季节性与张^[54]和赵^[59]等人的观察结果一致，但与以前的一些研究不同^[8,25]，冬季的微粒和水溶性离子浓度往往高于夏季，差异的原因可能与所选研究期间的污染水平和气象

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