人类排泄物是超大城市-上海大气氨的一个稳定且重要来源外文翻译资料

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人类排泄物是超大城市-上海大气氨的一个稳定且重要来源

Yunhua Chang；Congrui Deng；Anthony J. Dore； Guoshun Zhuang

摘要：尽管人类排泄物是全球公认的NH₃源之一，但在城市中的这一来源从未得到定量确定，这阻碍了全面评估城市空气污染的进程。本研究选取上海6种不同功能类型的13栋城市建筑中15个化粪池排气管道作为研究对象，对化粪池排气管道的废气进行NH₃排放率的量化。作为比较，选取上海13个大气监测点进行上海环境NH₃浓度的测量。化粪池楼顶排气管道中NH₃的浓度( mu;g·m^-3)比城市大气中NH₃的浓度(约10mu;g·m^-3)高2 ~ 3个数量级，这一比较结果在不同季节之间没有显著差异。从不同的两个楼顶管道排放的NH₃的delta;¹⁵N值也呈现了季节一致性，表明人类排泄物可能是城市地区NH₃的稳定来源。NH₃浓度水平是可变的，取决于不同的建筑类型和人类活动水平。六栋住宅的NH₃排放率基本一致。考虑到不同建筑物的人具有不同的如厕占用时间，我们将人类排泄物的平均NH₃排放因子范围限制在NH₃为66.0plusmn;58.9g NH₃ capita^-1 yr^-1的平均RB_NH3（独栋建筑物）的2-4倍(最好估计为3倍)。根据这一排放因子，上海市区约2100万居住人口每年排放约1386毫克的NH₃，相当于上海市区NH₃排放总量的11.4%以上。同时本研究还呈现了上海市人类排泄物NH₃排放的高分辨率(100times;100 m)空间分布。我们的结果表明，人类排泄物应该纳入在官方的氨排放清单中。

一 介绍

氨(NH₃)能够中和大气中SO2和NO2氧化产生的酸性物质(例如H₂SO₄、HNO₃)，形成主要碱性气体如硝酸铵(NH₄NO₃)和硫酸铵(NH₄HSO₄、[NH₄]₂SO₄) ^[1]。这些可溶性铵气溶胶盐是空气中细颗粒物(PM_2.5)的重要成分，对环境造成潜在负担，包括可显著增加区域灰霾^[2-3]，进而影响人类健康^[3-4]。NH₃作为一种环境压力在中国的重要程度预计会增加，因为大多数监管措施都是针对SO₂和NOx的减排与治理^[4–6]。然而，受欧盟的倡议和启发下，中国于2014年8月在引入了中央政府第一个NH₃排放调查技术指南^[7]。这将有助于量化我国主要国家排放源对颗粒物形成的贡献。

近几十年来，人类活动在很大程度上改变了许多地区对环境大气的氨排放现象^[8–11]。在许多自然源和人为源中，动物排泄物中尿素和尿酸的微生物分解对NH₃在全球和区域范围的排放做出了最大贡献 ^[12–14]。从细菌分解中挥发出来的NH₃的量取决于许多因素，包括按重要性递减的顺序：垃圾的酸碱度、温度和水分含量。在“自下而上”方法中，NH₃排放是用排放系数和活动水平(例如，活存量、肥料消耗和生产)的乘积来计算的。因此，对NH₃排放因子(EF)的改进估计是减少不确定性的关键。

作为一个正常的人体代谢过程，NH₃来自人体、呼吸和排泄物中的释放也已被记录^[11]15][16]。然而，大多数涉及人类排泄物的排放清单仅侧重于发展中国家和中等收入国家农村地区的坑式厕所^[17][18]。传统观点认为，城市地区的排放是可以忽略的，因为人类排泄物中的氮会通过抽水马桶而立即进入污水系统。这种假设在欧盟和美国也许真的成立，人类排泄物和废水通过污水管道直接输送到污水处理厂^[19]，整个过程不会导致NH₃大量流失到大气中^[20]。

而在中国城市，人类排泄物最初通常储存在建筑物下的三格栅化粪池（three-grille septic tank）中。经过一系列厌氧分解过程后，会产生大量气体(包括NH₃)，并通过楼顶排气管道散发出来。液体上清液将从第三格栅流向市政污水系统。市政环卫工人通常每年疏通一次水箱。随着中国城市化的快速发展，化粪池系统对NH₃的贡献在当地规模(如城市地区)可能非常显著。有关中国和上海人类排泄物的更多背景信息，请参见支持信息(S1文本)。

在对现有文献进行批判性评估后，我们注意到，与动物粪便和肥料施用中NH₃ EFs的详细信息相比，关于人类排放源强度的数据尚未定量确定。关于人类的汗水，Healy等人^[21]给出的NH₃—N排放系数为人均每年260g，假设通过汗液产生的总氮排放量(30g day^-1capitaa^-1)的5%被完全水解和挥发。同样，Buijsman等人^[22]介绍了一种用于人体呼吸的氨排放因子300gNH₃ capita^-1 yr^-1，但未进行详细说明。关于人类排泄物中氨排放的研究，令人惊讶的是，Mouml;ller and Schieferdecker最早发现也是唯一一个针对人类排泄物的生态因子进行研究的科学家(1300gNH₃-N captia^-1 yr^-1，包括排泄物、汗液和呼吸)^[23]，他给出的氮产量约5000g^-1yr^-1以及简单假设NH₃损失量为25%。基于这些参数，提出了与人类相关的各种NH₃排放因子，并将其应用于NH₃排放清单的估算。在某种程度上，发展中国家和中等收入国家的农村地区可以接受现有的理论环境影响评价，因为那里缺乏基本的卫生设施。然而，对城市地区人类排泄物中NH₃的排放系数的研究却一直缺乏实验成果。

本研究的主要目的是量化上海市区人类排泄物NH₃排放的排放因子和排放清单，证明人类排泄物是NH₃的缺失源。开展了密集的现场监测活动，包括楼顶排气管道内外的测量，以获得上海各地人类排泄物中NH₃的浓度水平、排放速率和同位素组成的第一手信息。

二 材料和方法

2.1建筑选择

六种不同功能的13栋建筑(6栋住宅楼、1栋酒店、2栋办公楼、1栋教学楼、2栋学生公寓和1栋社区文化中心)被选作样本，选择样本的理由是它们在上海很常见(如住宅楼)，或是可以作为人类排泄物的改良处理技术(如办公楼)来实施的建筑。当前研究中的所有采样工作都是在这些建筑所有者的许可下进行的(S1表)，没有涉及任何濒危物种。每栋大楼里产生的人类排泄物被冲入大楼底部的化粪池中。所有化粪池的最后一次清淤至少是在六个月前，从化粪池中产生的所有多余气体（包括NH₃）都必须通过聚氯乙烯管道排放到大气中。这些建筑分散在上海的七个主要城区，可代表整个城市。S1表详细说明了建筑物的信息和居住者的社会经济状况。

每个建筑单元有一个化粪池，大部分化粪池的标准容积为12立方米(60立方米的办公楼化粪池除外)，并通过一个楼顶排气管道与大气相连。应该指出，教学楼有两个排气管道，分别用于男女厕所。虽然雁荡山酒店的屋顶有四个排气管道，但其中两个被太阳能板包围，用于热水，酒店的物业服务部门拒绝了我们对这两个天花板导管进行取样的要求。这四个排气管道共用同一个化粪池。因此，本研究中有13栋建筑、13个化粪池和15个天花板管道。为了便于演示，每个建筑(排气管道)都用一个代码(罗马数字)表示(图1)。具体而言，六座住宅建筑(住宅建筑的六个排气管道)的代码分别为RB-1(I)、RB-2(II)、RB-3(III)、RB-4(IV)、RB-5(V)和RB-6(VI)。酒店的代码(酒店的两个天花板管道)是HT(第VII和第VIII节)。两座办公楼(办公楼的两个排气管道)的代码为OB-1和OB HT(IX和X)。教学楼(教学楼的两个排气管道管道)的代码是超线程(XI-女厕和XII-男厕)。两个学生公寓(学生公寓的两个排气管道)的代码是SA-1和SA-2(XIII和XIV)。社区文化中心(社区文化中心的排气管道)的代码是CC(XV)。

值得注意的是，要获得特定建筑中居住者的确切人数不是一个简单的计算。也很难知道他们在家里度过的时间。然而，对于住宅楼和学生公寓来说，这一信息更容易确定，因为这些数据可以由物业服务部门提供。鉴于其压倒性的优势和相对可靠的数据可用性，目前工作中人类排泄物的NH₃排放系数是基于六栋住宅楼的排放率计算的。

2.2取样和NH₃浓度测定

本研究中的环境NH₃测量是使用Ogawa被动采样装置(Ogawa amp; Co., Inc., Pompano Beach, Florida)收集的，这是一种成本效益高的工具，已广泛用于确定平均时间段NH₃浓度^[24][25]。Ogawa被动采样装置由实心圆柱形聚合物主体和两侧各一个用柠檬酸浸渍的反应性玻璃纤维滤膜组成。滤膜是从制造商那里购买的。将采样器置于排气管内，则源自人类排泄物的NH₃得以方便测定，因为NH₃总是从排气管往外界环境空气单向排放。在该建筑物中，采样装置可以放置在排气管道的内部，排气管道是化粪池气体通向大气的唯一开口。为了防止室外环境的潜在干扰，在离排气管道端口约1.5 m处进行测量。在2014年7月至8月和2014年12月至2015年3月期间，从上海市区选定建筑物的排气管道中NH₃浓度为不连续的24小时重复样本(通常为12:00至第二天12:00)。冬季取样在教学楼(两个排气管道XI-女厕和XII-男厕)、两个学生公寓(XIII和XIVD的排气管道)和一栋住宅楼(建筑规范RB-5，五的天花板管道)进行。内部温度和风速同时由连接到风数据记录器(中国北京田健华谊市WFWZY-1)的探针检测，该记录器位于采样器旁边，采样期间每三秒或一分钟记录一次。此外，还收集和分析了每个地点的两个现场空白样品，以确定样品装载、运输或分析过程中是否发生污染。所有空白样品都远低于样品浓度，大多数为零。测量点的风速和空气中NH₃浓度是估算排放率的两个关键参数，假设与排气结束时相同。取样示意图见S1图。Ogawa PSD还测量了覆盖农村(淀山湖)、偏远岛屿(环岛)、城市(复旦、虹口、杨浦、黄埔、普陀、静安、徐汇、卢湾、浦东)和郊区(川沙和张江)等13个大气监测点的NH₃周浓度，其中涉及上海所有10个国家控制站点。此外，上海市中心(121.54°E，31.23°N) 浦东空气中NH₃的每小时浓度的质量研究超级站点也由气溶胶和气体监测系统(MARGA, ADI 2080 1S, Metrohm AG,the Netherlands)^[26]并行测量，用于2014年6月至12月与被动采样器的相互比较。S2图说明了两种测量方法之间的显著相关性(N = 31，R² = 0.63，斜率= 0.79，Plt;0.001)，验证了我们使用的MARGA被动采样器的有效性和可靠性。MARGA的取样、操作和内部校准严格按照制造商提供的说明进行。

图 1不同建筑间不同吊顶管道NH₃浓度的比较。每个建筑或排气管道都有一个唯一的代码或罗马数字对应(详细信息请参见建筑选择部分和S1表的文本)。楼层/居住者代表每栋建筑的楼层/居住者的数量，并且NA表示准确数不可用。对于办公楼和教学楼，还对不同时段(例如工作日/周末、上学日(开放)/非上学日(关闭))从同一栋建筑的天花板管道收集的NH₃浓度进行了比较。

分析前，将过滤样品密封并储存在冰箱(4℃)中。在实验室中，样品按照制造商的协议(http://www.ogawausa. com)进行分析，首先用超纯水(18.2 MOmega;.cm)浸泡30分钟，偶尔摇动。然后使用配有metrost C4/4.0阳离子柱的离子色谱系统(883 Basic IC plus, Metrohm Co.,Switzerland)分析NH₄ 的浓度。洗脱液为1.0 mM硝酸 0.5 mM PDA。NH4 的检出限为2.8mu;g·L^-1。实验室标准重复分析中NH₄ 测量的分析误差在5%以内。此处报告的浓度(mu;g·m-3)针对相应的空白字段进行了校正，并转换为干标准条件(21.1℃和101.3KPa)。

2.3NH₃排放因子、排放清单及其空间分配的估算<!--

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