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Atmospheric Environment 43 (2009) 4503–4512
2007春天在日本筑波水不溶性灰尘和水溶性化学物种的干湿沉降
Yayoi Inomata, Yasuhito Igarashi, Masaru Chiba, Yoshihiro Shinoda, Hiroshi Takahashi
Meteorological Research Institute, 1-1 Nagamine, Tsukuba, Ibaraki, Japan
关键词:干湿沉降；灰尘；水溶性离子种类；长距离运输；当地灰尘
摘要
干湿沉降于2007年春天在日本筑波被采样。灰尘和水溶性化学物种的干湿沉降通量在时间变化上很大程度上受到空气质量起源，水汽混合比和亚洲沙尘事件的控制。当风速较高时，当地来源对灰尘的干沉降所作的贡献是很大的。水溶性化学物种的干沉降通量在潮湿气团中比在干冷气团中大。灰尘和水溶性化学物种的湿沉降通量表示经过粉尘源区和工业地区的气团开始和亚洲大陆的沿海站点和日本群岛上空的海洋性气团混合。总的灰尘的沉降量为每个月 4220 毫克每平方米，水溶性化学物种的沉降量为每个月10 -636 毫克每平方米。湿沉降通量在总沉降通量占72%，它在水溶性化学物种中占据72%-96%。特别的是，最大的湿沉降发生在3日亚洲沙尘事件期间。此事件占每月尘埃沉降通量的 23%(每个月950 毫克每平方米) 和占每月水溶性化学物种沉降通量的2-28%(每个月0.43-51 毫克每平方米)，这一结果意味着与偶然发生的亚洲沙尘事件有关联的湿沉降通量对东亚地区的陆地和海洋生态系统有着广泛的影响。
- 简介
水不溶性粉尘 （灰尘） 和水溶性化学物种的大气沉降已被公认为潜在地导致了陆地和海洋地区生态系统的酸化和富营养化的重要过程。沉积的灰尘和水溶性化学物种与大气中粉尘浓度的变化有关，他们可以影响地球的辐射收支。从大气中移除沙尘和水溶性化学物种的主要过程是湿沉降和干沉降。湿沉降是从自由对流层和边界层通过沉淀对物质的去除。干沉降是陆地和水的表面上的气体和尘埃的直接运输。干沉降通过多个进程发生，包括粒子的布朗运动，重力沉降和没有降水时风的嵌塞。灰尘和水溶性化学物种的干沉降很大程度上依靠气象条件和当地二氧化碳的排放。
众所周知，日本岛屿广泛的受到从亚洲大陆传输过来的降尘的影响，许多报告都对日本的干沉降进行了研究。除此以外，每个月总的被降尘所传输的沙尘的沉降和人为放射性核素比如Cs.Sr和，聚氨酯的同位素已经在日本筑波被监测。从某方面来看降尘是这些人为放射性核素的传输携带者。这些研究表明沙尘沉降通量被季节性变化所标记，它在春天非常高，每年变化都很大。基于地面测量的沙尘沉降有可能变得复杂因为当地派生的灰尘。干沉降的指示对评价沙尘沉降通量很有必要，但是干湿沉降和总的沙尘沉降通量的相对比率却知道的很少。
在水溶性化学种类中，气体污染物比如NOx和SOx在改变尘埃表面的物理和化学特性起着重要作用。水溶性化学种类的湿沉降已经被日本环境厅在29个地点的酸沉降监测调查研究，已经收集了关于沉淀的化学成分和其对生态系统影响的基础数据。尽管干沉降非常重要，但是很少有研究测量水溶性化学种类的干沉降。
为了精确地评价从亚洲大陆传输过来的灰尘和水溶性化学种类的沉降通量，干湿沉降都应该在短时间间隔内测量。在最近的研究中，我们调查了沙尘和水溶性化学物种的干湿沉降通量的在日本春天的时间变化和日常间隔。当大陆外流非常活跃的时候，为了调查大尺度与亚洲大陆外流有关的传输与沉降，我们也通过使用气象局气候同化系统调查研究了东亚的气象状况。
- 样本与分析手段
2.1 位置描述与样本
我们在日本筑波进行了一些测量，日本筑波是一个郊区城市，它位于东京大都会东北30km和太平洋西部40km交界处，时间从3月1日到4月5日，测量点被水稻田，耕地和居民区包围。一次严重的沙尘事件在2007年4月1到3日在日本大多处被观测到.
干湿沉降通过一个配备有安置在草地表面的沉淀传感器的干湿采样器收集。在没有降水的日子里，干沉降被收集。无论什么时候传感器探测到降水，湿沉降收集开始。
湿沉降每隔一天被收集到2L的聚乙烯瓶中。当降水停止后，样本被拿到实验室通过隔膜过滤器过滤。总之，有11个样本被收集。
干沉降每天在培养皿上收集，培养皿被用作干沉降直接收集的代孕表面。代孕表面的优点是它可以在不同的地点和不同的时间间隔内确定物种在时空变化的沉降率。尽管有很多代孕表面有着不同的表面特性和反射能力可以代替自然表面使用，但对于干沉降没有普遍吸收的技术，因为干沉降的不同样本技术和复杂性有很大的不确定性。
干沉降被采样本以后，添加15ml的水，然后为了提取水溶性化学物种而将样本整夜的浸泡。有36个干沉降样本被收集。
处理好的干沉降的样本被储存在一个冰箱的预清洗聚丙烯瓶中。在分析水溶性化学物种之前，隔膜过滤器的不溶性分数被称重为了确定每个样本的不溶性尘埃质量，我们在研究中把这些不溶性物质定义为灰尘。
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- 干湿沉降的水溶性化学种类分析
一种抑制 （HPSSA1，横河有限公司） 离子色谱仪 （IC7000，横河有限公司） 分析了水溶性化学物种。IonPacAS4A-SC 列 （Dionex 有限公司） 用于阴离子测量;碳酸氢钠 (碳酸氢钠，1.7 m m) / 碳酸钠 (碳酸钠，1.8 毫米) 缓冲区作为洗脱剂和硫酸作为再生剂。IonPac CA12A 列 （Dionex 有限公司） 用来分离阳离子峰和甲烷磺酸作为洗脱剂。所以重复分析得到标准偏差，钠离子为3%，铵离子为2%，钙离子为2%，镁离子为2%，钾离子为5%，氯离子为2%。，硝酸根离子为4%，硫酸根离子为7%。非海盐浓度通过所假设的钠离子作为保守海盐示踪剂来计算钙离子等。
气溶胶粒子数的大小分布通过光学粒子计数器与五通道尺寸鉴频器每 10 分钟 测量，五通道直径分别大于 0.3、 0.5、 1.0、 2.0、 5.0 毫米。计数器被聚苯乙烯乳胶球校准。在 MRI的海拔 22 米的主楼（六楼）进行了测量。在这项研究这是不可能纠正采样损失较大的颗粒或计数饱和度为更小的粒子。
位于 MRI以北约 0.2 公里的日本气象厅测量了表面的气象数据，包括风速和相对湿度。亚洲沙尘事件和能见度资料可从日本气象厅网站获得。
用基于网格气象数据 的JCDAS 数据研究了亚洲东部上空的气象条件（如风速和特定的湿度）。每隔 6 h 提供数据。JCDAS 的空间分辨率为 23 垂直层1.25度 （120 公里的;最高一级是 0.4 hpa（50 公里）。对应于边界层的较低的水平层的数据在分析被使用。
由美国国家海洋和大气管理空气资源实验室发展的混合单粒子拉格朗日综合弹道模型被用于计算到达筑波的落后轨迹的气团。干沉降从1500m开始计算5天后向轨迹。在海拔 3000米，当降水开始时间湿沉降开始计算5 天后向轨迹。
- 结果与分析
图2显示灰尘和水溶性化学物种的干沉降通量、风速、和气溶胶粒子数浓度的时间变化 从 3月1日至 2007 年4月5日。灰尘的干沉降通量波动从2.8 到 100.2 毫克每平方米每天(图 2)。当风速超过6.5 m每秒时较大的沉降通量发生，这个数值是数值模式中的尘埃爆发的门槛，2007年3月的5日、14日和24日 (图 2a)。此外，干沉降通量变化对应与较颗粒的数浓度除了在 2007年4月1-2日 (图 2b)。在 3 月 14 日的情况下的大颗粒浓度随时间的变化显示清晰的昼夜变化。考虑到这种变化与那些风速 （未显示） 相一致，在3月14号较高的沉积粉尘是由于局部灰尘。在大型沉积天之前没有降水发生。我们相信，表层土壤很干燥在周围观察地点，但我们没有土壤水分的数据。冈田克也和池（2002 年）报告在 MRI 观察到当有强烈的垂直混合的空气时局部灰尘产生。高粉尘沉降通量与更强的风维护保养相关表明提高本地土壤风沙尘对干沉积的灰尘质量的贡献很大。
尽管有高数浓度的大颗粒，然而从4月1日到2日大的干沉降通量灰尘并没有出现。从4月1日至2日，日本广泛地区上空被观测到全年最重的灰尘事件。干沉降通量在亚洲沙尘事件中低于比那些在本地沙尘期间。亚洲沙尘事件时的最大风速是5.1 m每秒，这个数值低于尘埃爆发的阈值速度。它有可能是在亚洲沙尘事件中局部除尘干沉积通量的贡献是非常小，干沉降通量以远程运输为主。
局部灰尘事件和亚洲沙尘事件之间在气溶胶粒子的数大小分布上也存在差异(图 3)。在亚洲沙尘事件中，我们选择晚上的数据。 我们期望污染当地的灰尘可以忽略不计，因为当地的尘埃爆发通常发生在白天当风速较高时。虽然数量的尺寸分布是双峰型的，亚洲沙尘事件和局部灰尘事件的分布是不一样的，本地沙尘的粗颗粒 （5 毫米）数浓度 是在亚洲沙尘事件期间粗颗粒树浓度的1.5 倍。相比之下，亚洲沙尘事件的细颗粒数浓度 (lt; 5 毫米是那些在本地事件期间的2.5 倍。这些差异与我们早些时候研究结果是一致的，研究侧重于2006 年春季的本地及亚洲沙尘事。干沉降一般被主要由粒子大于10 m m 组成。大颗粒的干沉降提供了更多的沉积质量。因此，粗气溶胶的大数浓度有可能解释了在本地沙尘事件期间比在亚洲沙尘事件期间大的干沉降通量。
根据模型模拟（数据未显示），亚洲尘埃的运输发生 1-2 日（亚洲沙尘事件），但不是在2007年 3月14日（局部除尘事件）。由于模拟假设了从日本群岛没有粉尘排放，所以这些模型结果与观测是一致的。这些比较暗示了在 MRI的干沉积的灰尘可能很大程度上由本地派生灰尘组成当风速较高时。
在本节中，我们描述了与东亚地区上空水汽混合比和大气环流有关的水溶性化学物种的干沉降通量。水溶性化学物种的干沉降通量的变化和水汽混合比的变化十分相似(图 4)。
在低水汽混合比期间，水溶性化学物种的干沉降通量比在高水汽混合比时期小。据悉，水溶性物种的干沉降通量在局部灰尘天都很小。与此相反，水溶性化学物种的干沉降通量在亚洲沙尘事件天中都相对较高。考虑在本地沙尘时间中干沉积的灰尘会立即沉积在地面在发出的更强的风之后，这一结果表明，局部除尘事件中表面的灰尘很少被水溶性化学物种与反应改变。相比而言，它也是合理的考虑，在长距离的运输过程中在亚洲沙尘事件测量的粉尘表面与水化学可溶性物种反应。
为了阐述影响干沉降通量的时间变化的因素，我们考虑了到达筑波的空气质量运输路线上的水汽混合比。图 5a和b显示了每一天的2天后向轨迹的对应了水汽混合比的降低和升高的。在干燥的时期，每个逆向轨迹线是几乎是直的。这表明，东西伯利亚的气团在稳定的西北风下直接运输到筑波。相反，几乎是所有逆向轨迹线在潮湿的期间不是那么直接的路径和围绕着污染相对较高的亚洲大陆和日本海的边缘。它很有可能是不同起源的气团混合在远程运输期间发生，并且最终改变空气质量。
从东亚地区的水汽混合比和风矢量的日线图来看，稳固并且不断从亚洲大陆到筑波外流的气团是很明显的在干燥时期，而水汽混合比和风矢量的逐日变化在潮湿期间显著。图5 c和d呈现了水汽混合比和风矢量的平均场。
在干湿期间有显著的差异。 在干燥时期 （3 月 12-20日），气团与低水汽含量覆盖污染物排放量很小的亚洲大陆的北部地区如西伯利亚。西北风向量也表明，这个气团直接到达筑波 （图5 c︰干空气质量与西北风）。在潮湿的期间，筑波地区周围布满了潮湿气团 （图5 d︰潮湿气团与西南风）。考虑到向后的运动轨迹，气团在到达筑波之前在高水汽混合比下经过人为物种高排放区域。大型水溶性化学物种的干沉降通量可能是由于灰尘表面和水溶性物种在高蒸汽混合比率下强烈的反应。此外，由于水蒸气吸附，气溶胶体重增加可能是被潮湿期间水溶性化学物种增加的沉降量引起。
这些比较表明了水溶性化学物种的干沉降通量主要受气团起源和在远程运输过程中与粉尘排放和变化相关联的空气质量所控制。
图 6 显示干沉降中的水溶性化学物种间的关系。水溶性化学物种潮湿时期比干旱的时期沉积的多，。观察到钠离子相对氯离子的比率均符合那些海盐，这表明大多数钠离子和氯离子起源于海盐 (图 6a)。钠离子和钙离子或钾离子之间的关系表明，钙离子和钾离子的沉降 与海盐（图6b和c）相比尤其大。这表明，土源性和人为或生物物种对干沉降以及海盐物种做出了贡献。[Nss-Ca 2 NH4 ]和 [nss-SO4 2 NO3-] 之间的关系表明，沉积的土源性和汇的人为物种高于人类物种。沉积在潮湿时期比干旱的时期多。一些实验室的研究发现，吸附的气体，如二氧化氮和二氧化硫随相对湿度增加。在机载观测测量的尘埃粒子也被报道有类似的结果。非均相反应过程如灰尘表面上的冷凝也会造成NOx 和 SOx较大的沉积。此外，HNO 3 和SO2 代孕表面上的直接气态沉积也可能增加干沉积。湿润的时期的较高的沉积通量可能反映源区气溶胶的长距离输送、 更快的反应速度和更快的重力沉降的综合的影响。潮湿气团中的钠离子和氯离子的沉降通量明显大于干冷气团 (图6e)，由于潮湿气团海盐所做的更大贡献。
这些结果表明了在水溶性化学物种的干沉降变化强烈受到水汽混合比率与亚洲大陆气团运输区域的影响。
灰尘和水溶性化学物种湿的沉降通量随时间的变化很大 (图7)。灰尘的湿沉降通量从 7.0 到 952.2 毫克每平方米每天。期间发生的最大的粉尘沉降通量发生在日本钓鱼岛一次严重的尘土事件（4月3日）。土源性种类的沉积是最大的在此事件中。nss-Ca2 /nss-Mg2
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