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相对湿度对大陆平均气溶胶的影响
Bello Idrith Tijjani1, Aliyu Aliyu2, Fatima Sharsquo;aibu3
(1.尼日利亚,卡诺,Bayero大学物理系;2.尼日利亚,卡诺,卡诺国家理工学院;3.尼日利亚,Girlrsquo;s Science and Technical College)摘要:在本文中,作者提取和调查了相对湿度对大陆污染气溶胶的一些微物理和光学性能(气溶胶和云的光学性质)在0.25mm至2.5mm光谱范围以及八个不同相对湿度(0%,50%,70%,90%,95%,98%,80%和99%)条件下的影响。微物理特征中选取半径、体积、数量和质量混合比作为相对湿度的函数,光学性质选择光学厚度、消光系数、散射系数、吸收系数、单次散射反照率、折射率和非对称参数。利用微物理性质,可以确定有效的吸湿性增长因子和混合物的有效半径,同时可以利用光学性质确定增强参数,有效折射率和Angstrom参数。使用有效的吸湿增长,当使用增强参数时,我们确定了有效吸湿参数作为相对湿度函数参数的依赖性;我们确定了湿因子对相对湿度和波长的影响。通过使用模式将有效的吸湿增长和增强参数参数化去决定体积吸湿性和湿化因素。我们观察到的数据和模式拟合很好。有效半径随着相对湿度减小而有效的吸湿增长随着相对湿度增大,这个和Angstrom参数的增长一致,这表明随着相对湿度的增加模式的大小也增加。Angstrom参数表明混合气体具有双峰型分布,并且细颗粒粒子占主导地位。
关键词:微物理特性;光学特性;吸湿增长;参数;增强参数;Angstrom系数;有效折射率;
1、引言
大气中包括可溶性和不溶性气溶胶粒子,通过直接和间接的形式影响地球的辐射信息平衡[1]。直接效应受气溶胶粒子吸湿性的影响,而间接效应是云形成和由此产生云属性的趋势,这些都是由于相对湿度的改变。直接效应会影响气溶胶微粒对太阳短波和长波辐射的散射和吸收。相对湿度的变化会改变微物理性质(例如,形状和尺寸的修改)、化学成分(如非均相化学反应)和一些吸湿性气溶胶混合物以及包含一些类似有机碳或黑炭的非吸湿性气溶胶的混合物的光学性质[2][3]。气溶胶通过大气传输会发生复杂的化学反应。这些反应会导致大气和空气中矿物尘粒的化学性质的改变。这些反应对全球都有影响。颗粒尺度、相位以及相对湿度的变化会影响非均匀大气化学、云和雾的形成过程和能见度[4]-[6]。确定特定的气溶胶的辐射强迫对地球辐射收支平衡具有净正作用(增温)或净负作用(降温)的关键因素包括气溶胶的空间分布,物理状态以及相关的光学特性(Haywood和Boucher曾在其文章[7]中提出),这也取决于气溶胶的吸湿性[8]。气溶胶的吸湿性能通过它们的物理和化学特性决定[9][10]。
大气气溶胶通常是外混或内混具有不同化学成分的颗粒物的混合物,例如烟尘、硫酸盐,硝酸盐、有机碳和矿物粉尘[4]。各组分之间的比例以及可溶性物质的含量决定了整个气溶胶的吸湿增长。这些组分的混合状态对于我们了解气溶胶在大气中的作用至关重要。近年来气溶胶中的烟尘混合状态备受关注[11]-[16],这会影响到气溶胶的光学性质和气溶胶的气候效应。
就全球而言,硫酸盐、硝酸盐和浓度最大的无机物氯化物对大气颗粒物的质量预算做出了最大的贡献[17]-[19]。这些气溶胶的吸湿性是天生的,因此它们大部分的微物理性质和光学特性会随着环境的相对湿度而改变。基于最近的研究,硫酸盐颗粒对于年平均全球直接辐射强迫的影响产生于大气颗粒物在水溶液和固体状态下的波动,该影响估计高达20%[20]-[22]。
在吸湿模型中,基于气溶胶物理化学性质的科勒方程常被用来描述吸湿增长和气溶胶粒子对云滴的活化[22]。最近,已经有几个单一的参数方案被提出用来简化科勒方程。吸湿性参数如kappa; 和rho;ion 被定义为代表气溶胶吸湿增长以及气溶胶粒子成为云凝结核能力的化学成分[24][25]。从一些观测资料的回顾,Andreae 和Rosenfeld [26]认为平均陆地和海洋气溶胶往往倾向于有效的吸湿性集中在相对较窄的范围内(大陆kappa;= 0.3plusmn;0.1;海洋kappa;= 0.7plusmn;0.2)。一些近期的实地研究也支持这一观点,尽管有些地区和其环境条件有系统偏差。例如,Gunthe与其团队[27]报道的热带原始雨林气溶胶中亚马逊河流域的特征值 kappa; = 0.15 ,其气溶胶在很大程度上是由二级有机物组成的。有些研究人员,例如Rissler等人[5]和Tijjani 等人[28]综述了几种描述气溶胶吸湿性和云凝结核活化性的模型,并发现科勒方程得出的吸湿性参数(kappa;)相对于相对湿度并不总是常数,尤其是当相对湿度高于90%时。
用来描述基于一些物理性质的气溶胶粒子的稀释性的主要参数是气溶胶吸湿增长因子gf(RH),它被定义为任意相对湿度下的颗粒直径与相对湿度为0%时颗粒直径的比值[4][29]。吸湿性对于光学性质的影响用光学参数的增强因子f(RH, lambda;) 来描述,它被定义为在给定的相对湿度下的光学参数的值与干燥条件(相对湿度为0%)下光学参数的比值。
本文的研究目的是确定相对湿度和波长对于全球平均气溶胶直接辐射强迫,有效吸湿增长和大陆平均气溶胶增强因子的影响。一个和两个变量的参数化模型将用来确定随相对湿度变化时,颗粒的吸湿增长和增强参数的关系。由于相对湿度的改变,Angstrom参数被用来确定粒子的类型,模式大小和类型分布的变化。
- 研究方法
从OPAC中提取的模型在表1中给出。
水溶性组分是由散射性气溶胶组成,他们的吸湿性是天生的,例如人为污染产生的硫酸盐和硝酸盐,然而水不溶物和烟灰是不溶于水的,因此我们假定颗粒物不随相对湿度的增加而增加。
用Chylek和Wong的方程[31]吸收气溶胶的全球平均气溶胶直接辐射∆FR。
(1)
其中S0是太阳常数,Tatm是气溶胶层以上大气的折射率,N是覆盖天空的云量,A是下垫面的反照率,beta;是大气中的气溶胶散射中向上散射的分数,而tau;sca 和tau;abs分别是气溶胶层的散射和吸收的光学厚度。上述表达式给出的辐射强迫是由于地球气溶胶系统的反射率的变化。向上散射分数通过近似关系算得[32]。
(2)
其中g是非对称参数。由于80%以上的气溶胶在陆地上空,全球平均地表反照率A=0.22,全球平均海面反照率A=0.06。太阳常数1370W/m2,大气透过率 Tatm=0.79[33],云量N=0.6。
气溶胶的吸湿性生长因子gf(RH),[4][34]定义为:
(3)
其中相对湿度取七个不同值:50%,70%,80%,90%,95%,98%和99%。
但是由于气溶胶是由或多或少的吸湿性组分组成,因此关于吸湿性模型的信息被合并成一个混合物的“整体”或“零散”的吸湿性增长因子gfmix(RH),代表整个粒子群:
(4)
使用这个关系得到混合物的有效半径和体积等效半径
(5)
使用Zdanovskii-Stokes-Robinson关系[35]-[38]对颗粒中存在的所有化和物求总和,XK表示各自的体积分数。在此模型中,溶质间的相互作用被忽略,体积的增加也已被假定。
表1.相对湿度为0%时气溶胶类型的组成
该模型假定气溶胶粒子为球形颗粒,理想混合(即混合后体积不变)并且有机组分和无机组分的水分吸收独立。它也可以使用XK计算相应的数字分数[39]-[45]和质量分数[41]-[46]。
Petters 和 Kreidenweis[24]提出,通过单参数的方程式,由gfmax(RH)决定的相对湿度可以参数化得到一个很近似的值:
(6)
在这里aw水的活性,如果忽略开尔文效应,粒子的尺度和光的散射吸收相关性更大,那么它可以用相对湿度RH来代替。系数kappa;是描述颗粒的吸湿性和捕获所有溶质的性质的一个方式(拉乌尔效应),也就是说,它是按其成分的总和来定义的粒子的集合。在气溶胶粒子的集合中,每个粒子的吸湿性都可以用一个有效的吸湿性参数 kappa;来描述[24][47]。这里的有效的意思是,参数不仅仅由溶质引起水活性降低,并且引起表面张力效应[27][48][49]。它还与单位体积干粒子[24]的水量有关,并且取决于可溶解化合物的摩尔体积和活性系数[50]。一个给定的混合物的颗粒导出的kappa;值可能会有所不同,这取决于颗粒的摩尔质量、活性和其所处衍生环境的相对湿度。
对大气气溶胶而言,系数kappa;的范围通常从kappa;值低至0.01的可燃气溶胶粒子至kappa;值为1的海盐粒子[24][26][51][52]。
下列在相对湿度为85%时的细分是由Swietlicki[4]等人和Liu[53]等人的研究中得到,细分如下:疏水颗粒(NH):kappa;lt;=0.01((gfmixlt;=1.21);吸湿性较低的粒子(LH):kappa;=0.10-0.20(gfmix=1.21-1.37);吸湿性较强的粒子(MH):kappa;gt;0.20(gfmixgt;1.37)。
将系数kappa;作为方程(6)的主体,我们可以得到
(7)
在各种大气条件下获得的大气humidograms表明gfmix也是符合一个gamma;规律,即
(8)
将gamma;作为方程(8)的主体,可以得到
(9)
在半饱和的相对湿度条件下,大量的吸湿性因素B可由改关系决定:
(10)
此处aw是水的活性,和之前解释的一样,可用相对湿度RH来代替。
吸湿增长对气溶胶光学性质的影响通常是用增强因子fchi;(RH, lambda;) 描述:
(11)
此处在我们研究中,RHref是0%,同时相对湿度分别选取七个值:50%,70%,80%,90%和99%。
总的来说,fchi;(RH,l)和相对湿度RH的关系是非线性的[59]。在本文中,我们用经验关系确定增强参数和相对湿度RH的关系[60]如下:
(12)
g被称为湿化因子表示依赖于相对湿度的气溶胶的光学性质,是由增湿后粒径和折射率的变化导致的。g的使用有利于描述气溶胶在广泛的相对湿度条件下线性方式吸湿的行为;同时也表明粒子会潮解[56],这是基于现场研究的周围环境相对湿度较高时得到的数据的合理的假设。g是无量纲参数,它随着颗粒吸水的增加而增加。
将g作为方程(12)的主体,并令RHref=0,我们得到:
(13)
从以往研究得,环境气溶胶g的典型值为0.1至1.5不等[62][63]。
采用双参数的经验公式[59][64]
(14)
方程(12)和(14)在波长为0.25,0.45,0.55,0.7,1.25和2.50mm范围内进行验证。
为了确定颗粒分布的影响因素是相对湿度的变化,利用气溶胶光学厚度的光谱特性确定了Angstrom指数,同时光的波长(l)被表示为逆幂定律[65]:
(15)
得到的Angstrom指数作为下面的回归系数,
(16)
然而,方程(16)被确定为非线性
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