中国珠江三角洲经济圈的细颗粒物及化学成分的长期变化趋势外文翻译资料

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中国珠江三角洲经济圈的细颗粒物及化学成分的长期变化趋势

Xuemei WANG¹，Weihua CHEN¹，Duohong CHEN²，Zhiyong WU¹，Qi Fan¹

1 中山大学环境科学与工程学院，中国广州510275

2 广东环境监测中心，中国广州510275

摘要：了解PM_2.5层面的变化趋势对于制定清洁空气计划至关重要。本文利用珠江三角洲经济圈2000年至2010年间不同的公开资源分析了PM_2.5的数据。本文分析了PM_2.5质量浓度的长期变化。结果表明，PM_2.5、有机碳（OC）、元素碳（EC）和SO₄^2-呈现出相似的趋势：在2005年之前增加，2005年之后稍微下降。PM_2.5年平均浓度从2000年的49.1mu;g·m^-3至2010年的64.3mu;g·m^-3，其中在2004年达到峰值84.1mu;g·m^-3。这11年间均未达到PM_2.5的国家环境空气质量标准（NAAQS）。OC、EC和SO₄^2-整体平均浓度分别为13.0、6.5和11.8mu;g·m^-3。NO₃^-和NH₄ 浓度在2000年分别达到1.5和2.9mu;g·m^-3，在2010年分别达到6.4和5.3mu;g·m^-3，分别以 0.2mu;g·m^-3·yr^-1和 0.1mu;g·m^-3·yr^-1很大的年平均增长率在增加。在特定的地理区域，OC和EC对于PM_2.5的贡献最大，而在其他区域，二次水溶性离子对于PM_2.5的贡献更大。总的来说，OC和SO₄^2-是PM_2.5的主要成分，分别占20.6%和18.6%。在物种之间的基础上，这些结果对于珠三角经济圈PM_2.5长期特征和趋势提供了一个很好的理解。这些结果表明，PM_2.5需要优先于二次粒子的消除。

关键词：长期变化趋势，细颗粒物，化学成分，珠三角经济圈

1 引言

中国经历的经济高速发展和城镇化使得空气质量恶化。近年来，大尺度的霾污染事件发生越来越频繁，且对于人体健康和能见度有着极其严重的影响。细颗粒物（PM_2.5）对于霾问题有很大的贡献。中国在2012年出台了国家环境空气质量标准的新版本。在这个版本中，除了三种传统的大气污染物，也将SO₂、NO₂、PM₁₀、PM_2.5和O₃放在了预防和控制空气污染的核心地位。PM_2.5的年度标准首次设置在了35mu;g·m^-3。2013年，80%中国城市的PM_2.5浓度未能达到新的国家环境空气质量标准(www.zhb. gov.cn)。由于PM_2.5的排放源包含一次和二次形成，因此控制PM_2.5浓度是一个很大的挑战。PM_2.5是由自然或人为源直接排放的，如火山，发电厂和汽车排放。大气化学反应能够产生二次PM_2.5（包括硫酸盐，硝酸盐，铵盐和有机物）。

作为中国最大工业区之一，珠江三角洲地区污染物也在增加。珠三角位于广东省中心，包括了广州市、深圳市、佛山市、珠海市、东莞市、中山市、江门市、惠州市区和肇庆市区这九个城市。2008年在珠三角地区观测到超过100天是霾天，日最高值大于在2012年6月和2013年1月的160mu;g·m^-3。随着对于PM_2.5的负面影响意识的提高，为了研究该地区PM_2.5的特征已经开展了一系列的研究。这些调查研究包括了化学物质分析、气溶胶粒径分布、粗颗粒的形成和源解析。由北京大学发起的珠三角空气质量区域一体化实验项目(PRIDE-PRD)（中国国家重点基础研究发展计划（973项目））在2004年首次开展并持续了一个月，研究了PM_2.5及其化学和辐射性能的特征。实验期间，发现在广州市区PM_2.5高达118mu;g·m^-3。并且发现在干燥条件下，硫酸盐和碳物质对于总的消光系数的贡献率达80%。2006年的其他PRIDE-PRD实验集中研究在相同区域内光化学反应和二次污染物的形成。这些实验结果表明，氧化作用对于硫酸盐和有机气溶胶的形成十分重要。很多在香港展开的研究对于内陆城市的观测有限。

但是，以上大部分实验是在珠三角经济圈(PRDEZ)不同地点展开的（珠三角经济圈包括香港和澳门特别行政区及珠三角地区），因此在时间和空间上结果较为分散。在珠三角经济圈的长期趋势研究很少，而这些也只是关于香港PM₁₀的研究。一篇香港PM₁₀成分14年间（1995-2008年）的文章表明，PM₁₀中硫酸盐和硝酸盐的环境浓度呈现整体上升的趋势，其中2001-2005年间有明显的上升。Yuan et al. (2013) 分析了香港从1998年至2008年间PM10的排放源贡献率的长期变化趋势发现，在这11年间，当地在控制机动车的排放量对于减少与机动车相关的环境PM₁₀（~6mu;g·m^-3）有重要的影响，但对于二次硫酸盐和硝酸盐的非本地贡献急剧增加。Lu et al.(2013)表明，非公路移动源对于SO₂和NO_X越来越重要。

由于PM_2.5在急剧城镇化和工业化的前沿，因此应该在珠三角经济圈观测PM_2.5的剧烈变化。珠三角经济圈地形复杂，三面环山一面临海。综合以上原因，表征PM_2.5及其主要组成物的长期变化趋势和改变对于控制措施至关重要。

本文旨在提供PRDEZ PM_2.5浓度长期变化特征的最新且全面的评述。本文综合了一个监测网络和先前发表的研究的结果。PM_2.5及其化学组成成分用于模式发展和控制措施的制定。

2 材料与方法

2.1 站点描述

图1显示了从文献中提取监测站的珠三角经济区的分布（附录A1）。珠三角经济区是中国经济增长最快的地区。珠三角经济区仅为中国总面积的0.4%，但它的人口超过2500万，占全国人口的3%，但其GDP贡献了中国GDP总量的近10%。在过去的11年中，珠三角经济区的车辆的数量、电力消费水平和GDP经历了指数级的增长，分别平均增长14.1%、9.7%、和16.1%。能源消费以每年10%的速度增长，且用电量占能源消费的约48%。但广东省的能源效率只有34%，这比发达国家低了10%（数据来自2001-2011年广东省统计局广东统计年鉴（GDSY），网址为www. gdstats.gov.cn/tjsj/gdtjnj/）。

2.2 数据来源

从个别研究中提取的数据集涵盖了从2000年至2010年的数据。我们收集了在2013年以前的105篇以该话题发表的论文，其中包括26篇有英文摘要的中文文献和79篇英文文献。一些统计数据来自统计年鉴和互联网。附录A1中的表1给出了详细的参考信息。图1显示了样本站点的位置和在这些站点分析的论文的数量，不同的标记代表不同的功能区域。圆，三角形，正方形，卦和钻石分别代表城市，郊区，背景，路边和工业区。

2.3 数据处理与分析原理

个体研究数据的时间尺度不同。在这项研究中，采用年平均数据，相关分析和线性回归分析PM_2.5的长期趋势。对于计算年平均浓度，有两个特殊的考虑因素。首先，当研究覆盖不到一年的时候，数据被当作年平均，即使它们只覆盖几天或几个月。第二，当时间跨度超过一年，所有年份使用相同的年平均数据。在不同年份和不同功能区的样本数据来源的数量显示在附录A1（表2、表3）。这些数据包括在城市，郊区，背景，路边和工业区PM_2.5质量浓度及其组分（SO₄^2-，NO₃^-，NH₄ ，有机碳（OC），元素碳（EC））。大部分的研究是在2004之前完成，其中大部分集中在OC和EC。对于在空间上的变化，一个两种样本的t检验用于测试在不同功能区的意义差异。在本项研究中使用的显著性水平为0.05。

OC/EC比值是估算二次有机碳（SOC）浓度的一种方法。在一般情况下，大于2的比率表示SOC显著形成。OC/EC平均最低比例是1.3，这用来计算在本研究珠三角经济区的平均有机碳浓度。

3 结果与讨论

3.1 PM_2.5及其化学组成的特征

表1给出了PM_2.5及其化学成分的统计参数。PM_2.5平均浓度从8.5变化到288.5mu;g·m^-3，平均63mu;g·m^-3，这是标准值（35mu;g·m^-3）的近两倍，且11年都无法达标。SO₄^2-的浓度约高于NO₃^-四倍。NO₃^-的比例相对较低，仅占PM_2.5的4.6%。之前研究表明，由于高温和低的总氨浓度，珠三角经济区的硝酸盐浓度一般较低。在北京和上海发现高硝酸盐浓度，特别是在冬季。二次水溶性离子（如SO₄^2-，NO₃^-和NH₄ ）和碳质材料（如OC和EC）的总比例为60.2%，是PM_2.5的主要部分。二次水溶性离子和碳质材料分别贡献29.2%和31%。OC和SO₄^2-是PM_2.5的主要组成部分，贡献分别为20.6%和18.7%。

3.2 PM_2.5及其化学成分的时间变化

3.2.1 PM_2.5和碳组分

PM_2.5，OC和EC表现出相似的变化， 2005年以前增加，随后随时间略有变化（图2(a)、2(b)及2(c)）。PM_2.5从2000年49.1mu;g·m^-3变化到2010年64.3mu;g·m^-3，在2004年达到峰值84.1mu;g·m^-3。OC和EC浓度分别由2000年的11.3和7mu;g·m^-3变化到2010年的11.7和4mu;g·m^-3。年平均浓度分别为13和6.5mu;g·m^-3，分别在2004年达到峰值19.4和12.4mu;g·m^-3。

PM_2.5浓度、OC和EC浓度均于2004年达到峰值。PM_2.5和能见度之间呈显著负相关（r= 0.704，P＜0.05）。广州2004年的霾天数是142天，是过去10年最严重的一年。珠三角地区超过200天为霾天，在许多城市，如深圳和佛山，能见度比其他年份下降，霾天的出现有增加的趋势。2004年是污染最为严重，珠三角经济区的污染物浓度很高。

图3显示了珠江三角洲大气污染物浓度由2000年至2010年的时间序列。图3(c)显示，PM10从2004年逐步下降，2004年PM10处于最大浓度约79mu;g·m^-3，以每年10%的递减率减少（数据取自http://www.gdep.gov.cn/hjjce/gb/; http://www.epd-asg.gov.hk/english/report/aqr.html）。对于PM_2.5污染，一次污染（主要是机动车尾气）占30%，二次污染贡献了70%。一次污染仍然是一个尚未解决的问题，而二次污染已成为近年来的严重问题。

3.2.2 水溶性离子

对于二次水可溶性离子（图2(d)，2(e)和2(f)），SO₄^2-年平均浓度在8.8mu;g·m^-3（2001年）和15.7mu;g·m^-3（2008年）之间变化，且平均浓度为11.8mu;g·m^-3。2005年之前，SO₄^2-有增加的趋势（1.0mu;g·m^-3·yr^-1）。该结果与香港PM₁₀中SO₄^2-相似。在2001年和2005年之间，SO<s

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