长江三角洲地区人为空气污染物和挥发性有机物的排放清单外文翻译资料

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长江三角洲地区人为空气污染物和挥发性有机物的排放清单

摘要

本研究的目的是为2007年长江三角洲（YRD）地区主要人为空气污染物和挥发性有机物制定排放清单。采用“自下而上”的方法制定本地区16个城市主要排放源的清单。 结果表明，2007年长三角地区、、CO、PM10、PM2.5、VOCs和排放量分别为2392kt、2293kt、6697kt、3116kt、1511kt、2767kt和459kt。乙烯，对二甲苯，邻二甲苯，甲苯，1,2,4-三甲基苯，2,4-二甲基戊烷，乙基苯，丙烯，1-戊烯和异戊二烯是贡献了77％的总臭氧生成潜势（OFP）的关键物质。排放的空间分布表明排放量和OFPs主要集中在长江和杭州湾周围的城市和工业区。包括发电厂其他燃料燃烧设施和非燃烧过程在内的工业来源约占、、PM10、PM2.5和VOC总排放量的97％、86％、89％、91％和69％。车辆分别占NOx和VOC排放量的12.3%和12.4%。就OFPs而言，化学工业、国内的油漆印刷和汽油车的使用对长三角地区臭氧的形成贡献了38%、24%和12%。

1.引言

由微粒引起的酸沉降、光化学烟雾和雾霾等复杂区域性的大气污染问题已成为中国长江三角洲地区大气环境研究的最重要课题。高臭氧浓度和微粒污染证明该地区区域空气污染状况恶化（Gao等，2009; Geng等，2009; Tie等，2009）。长三角地区交通运输、工业和城市化快速发展已成为城市区域空气质量恶化的主要环境驱动力。因此，人为空气污染物排放量将是了解大气污染物排放水平、预测空气质量状况、指导空气污染控制策略的基础。

排放清单作为大气污染物排放控制和管理的关键，越来越受到决策者和研究者的关注。在过去的十年里，中国已经制定了一些多尺度的排放清单，其中大部分是在全国范围内编制的，有的甚至涵盖了整个东亚（Streets等，2003; Zhang，2005; Ohara等，2007; Q.Zhang等，2009）。之前的研究主要集中在、NOx和CO等燃料燃烧源的主要空气污染物上（Akimoto and Narita，1994; Hao 等，2002; Wang 等，2005）。之后，更多的研究开始涉及其他特定的人为来源。 Hao and Xie（2007）估算了整个中国的车辆排放清单。 Lei等（2008）和Wei等（2008）根据对水泥行业和其他非燃烧工业来源的调查，引入PM和VOCs排放清单。在一些研究中，生物质燃烧排放也被视为一个重要的空气污染源（Cao等，2005；Yan等，2006）。除了主要的空气污染物，为了减轻在中国地区臭氧和烟雾的空气污染，研究者逐渐重视空气污染的关键前体。在过去的研究中，对各种排放源的VOCs和PM排放量进行了定量测定（streets等，2001；CaO等，2006；Bo等，2008）, 但结果的可信度并不高。

排放因子是制定排放清单的重要参数。与欧美研究（EEA，2006; USEPA，2002）相比，中国排放因子的基础工作相对较弱。以前的研究通常使用整个行业的一个燃料类别的平均排放因子，如工业、家庭和运输（Kato and Akimoto，1992; Hao等，2002; Streets等，2003）。为了改善排放清单，Tian（2003），Wang 等（2005）和Zhang（2005）根据国内测量研究将排放因子提高到设备水平。最近的一些研究报告了更详细的排放清单，这些清单可以被归类为一个设施类别的技术水平（Zhang等，2007; Lei等，2008）。

由于详细的活动数据很难获得，因此中国的大多数排放清单是基于自上而下的方法制定的，排放分配的分辨率较低。以往关于宏观或中尺度排放清单的研究主要依赖各行政区域的统计数据，可是仅基于统计数据很难将排放分配给特定的来源。在最近的模型研究中，低分辨率清单被认为会低估空气污染模拟（Liu等，2010）。为了支持中国城市群的区域大气污染研究和管理，一些研究提出了解决区域大气污染物排放清单采用自下而上的方法（郑等，2009a,b；Li等，2011）。长三角地区大气污染物排放清单的研究大多仍停留在城市规模上，Chen等（2006）和Zhang等（2008）分别公布了上海和杭州市的排放清单。但是，对于城市规模的排放清单，很难从长三角地区的总排放水平和排放分布中全面了解。

因此，本文旨在创建2007年长三角地区人为空气污染物排放清单。污染物类型包括、、CO、PM10、PM2.5、VOCs和。进一步研究VOCs物种排放来探究长三角地区臭氧生成潜势。经过计算，将排放量分布在4kmtimes;4km的解析网格中，描述长三角地区大气污染物排放的空间特征。

2.材料与方法

2.1研究区域

长三角地区位于中国东部沿海，覆盖江苏省8个县级行政区域，包括南京，扬州，泰州，南通，镇江，常州，无锡和苏州; 浙江省7个县级行政区域，即杭州，湖州，嘉兴，绍兴，宁波，舟山，泰州; 最后是上海市。 每个行政区平均约7000平方公里。大部分地区由城市地区和几个郊区、数十个城镇和乡村以及广泛的农村地区组成。 图1显示了长三角区域排放清单的领域。面积从118.25°E到122.42°E，从28.90°到33.30°N，分为11979个4kmtimes;4km分辨率的网格单元。
长三角地区总面积约11万平方公里，占全国土地总面积的2％。 然而，长三角地区GDP（国内生产总值）达到6.55万亿元，占2007年全国GDP的20％左右（国家统计局，2008b）。相应地，2007年底，长三角地区的能源消耗达到4.4亿TCE，约占全国总量的17%。煤炭仍然是该地区的主要能源类别，占能源消费总量的60％以上（国家统计局，2008a）。2007年拥有汽车的人口增长到800万，占全国的18％。巨大的能源消耗和车辆的数量引起了大量的一次污染物和前体物排放在该地区。根据欧空局欧洲研究卫星ERS-2的全球臭氧监测实验（GOME）对对流层的卫星观测结果显示，从2000年到2008年，长三角地区的对流层急剧增加100％（http://www.temis.nl/airpollution/no2.html）。 图1显示了2007年中国东部地区观测到的卫星浓度。

图1. 2007年中国东部地区观测到的卫星浓度（左）和 长三角区域排放清单的研究领域

2.2方法

本研究以长三角地区的主要人为排放源为研究对象，将工业、交通、住宅、农业等主要来源纳入清单。工业部门包括发电厂、锅炉、熔炉、窑炉的燃料燃烧过程，以及钢铁制造、炼油、水泥生产等非燃烧过程。交通排放源主要包括车辆尾气和道路粉尘排放。住宅排放源涵盖了与日常生活相关的大部分排放，例如居民燃料燃烧排放，家用油漆和溶剂使用，加油站的气体蒸发等。农业排放源主要包括畜禽养殖业、施肥和生物质燃烧等。本研究中的污染物包括、、CO、PM10、PM2.5、VOCs和。VOCs作为光化学烟雾的重要前体物，会被各种排放源分解为各种物质。

收集大量关于这些污染物的来源和排放因子的活动数据，以编制2007年长三角地区的排放清单。然后利用GIS技术根据各个排放源类型的地理信息分配排放量。最后，长三角地区的排放量被分配给4kmtimes;4km的网格单元。

2.3确定排放因子

2.3.1与燃料有关的燃烧源

长三角地区与燃料相关的燃烧源主要包括发电厂，锅炉，窑炉，窑炉和一些住宅炉灶。 通过全国范围的污染源普查活动，对2007年各行政区域的这些设施的基础数据逐一进行了分析。对于没有普查数据的地区，活动数据是从政府每年报告的国家重点污染源清单中收集的。这两个数据集覆盖了长三角地区的大部分工业来源，并提供了详细的个人排放源计算信息，例如地理数据、燃料类型、燃料消耗、硫含量、灰分含量、锅炉类型、容量和排气控制 效率等。由于没有商业和民用部门排放源的普查数据，我们从统计年鉴中收集整个行政区域的燃料消耗数据，并用平均排放因子计算排放量。与人口普查数据相比，使用统计年鉴数据预测到的不确定性相对较高。

燃料相关燃烧的空气污染物排放量采用方程式（1）中的排放因子法估算。

(1)

其中，A是源的活动水平（例如:每年的燃料消耗）；EF是平均排放因子;ƞ是排气控制效率；i、j、k分别代表污染物类型、源类别和技术类型。

对于排放量，采用方程（2）的物质平衡法编制年度库存量。

（2）

其中，是燃料硫含量的百分比; P是从硫到二氧化硫的转化效率。

，CO，PM10，PM2.5和VOCs的排放因子直接来自最新文献,近年来的国内测量或相关研究已被优先用于本研究。中国目前的技术水平外的研究在国内没有可用的信息。

先前研究的文献综述求得排放因子的范围为2.38-10.0kgt^-1（Kato and Akimoto，1992; Hao等，2002; Streets等，2003）。 为了更好地了解中国燃煤锅炉的排放水平，Tian（2003）研究了100多个电厂锅炉，并获得了各种锅炉类型（含和不含LNB）的排放因子。基于田的研究，Zhang等（2007）预测了中国1995-2004年燃煤锅炉的氮氧化物排放因子，我们认为它们更能代表长三角地区目前氮氧化物排放水平。

以往的研究表明不同类型的燃烧设施之间CO排放因子存在较大差异。Ge等（2001）根据测量结果获得了自动焙烧炉的平均CO排放因子（15kgt^-1）。根据美国环保局的研究（2002），手动加料炉的CO排放因子可能高出7倍。 Zhang等（2000）测试了19个家用炉灶，并获得了19-170kgt^-1的CO排放因子范围。基于这些研究，Wang等（2005）总结了中国各种燃料燃烧源的CO排放因子，所以我们使用了Wang等人研究的CO排放因子。

表1.煤燃烧源的排放因子

PM排放因子通常取决于煤炭中的灰分含量、锅炉技术和排气控制的效率。中国进行的PM排放测量很少。 Zhang（2005）总结了USEPA（2002）、Klimont（2002a）等人的国内外研究，并报告了一组PM10和PM2.5排放因子，我们根据中国设施的技术水平列于表1和表2。 由于缺乏相应的中国测量数据，其他污染物的排放因子主要基于欧洲或美国的结果。 VOCs排放因子来自Bo（2008年）等的研究。燃料燃烧源的排放因子可忽略不计。

表1列出了不同技术的燃煤源排放因子。其他燃料类型的排放因子见表2。

表2.工业中其他燃料燃烧源的排放因素

2．3．2工业中的非燃烧源

生产过程包括水泥加工、钢铁制造、炼油等，是工业部门的其他重要排放源。本研究采用公式（1）中所示的排放因子方法计算工业过程中的非燃烧排放。 由于中国缺乏当地研究，排放因子主要来自美国或欧洲的研究结果。USEPA（2002）报告了AP-42排放因子编制中每个工业过程源类别的排放因子。本研究中焦炭生产、钢铁制造、钢铁铸造、铁合金和铝制品等主要PM排放源的排放因子主要来自AP-42，并进行了一些调整以提高中国的一些性能较差和微粒收集技术水平较低的有效性。根据之前的研究，工业生产过程中挥发性有机化合物的排放量占中国总量的32％左右（Wei等，2008）。 对于啤酒和烈酒制造、油漆、塑料、纤维和轮胎生产的工业过程，我们收集Klimont等（2002b）的研究中的排放因子和Bo等（2008）分别来自欧洲和美国的研究。由于其复杂的流程和其他逃逸部分，油品回收的挥发性有机化合物排放因子很难确定。美国环保局（2002）报告说，在没有控制的情况下，炼油工业的总THC排放因子为3.54克^-1。欧洲的研究获得了较低的排放因子，约为1.63kgt^-1（Passant等，1998）和1.05kgt^-1（EEA，2006）。我们引用Klimont（2002b）等报道的中值（2.65kgt^-1）代表目前长三角地区的石油提炼水平。不同文献的涂料和溶剂工业用VOC排放因子差异较大（USEPA，2002; EEA，2006; Wei等，2008; Bo等，2008）。基于工业中使用的涂料主要是溶剂含量高的常规溶剂涂料这一事实，我们确定了Klimont（2002b）等和USEPA（2002）的涂料应用、印刷、脱脂操作和溶剂使用的排放速率。水泥和砖块制造的排放因子基于国内研究（Lei等，2008; C.Y.Zhang等，2009）。 表3列出了非燃烧工业过程来源的排放因子。

表3.工业过程源的排放因素

2.3.3道路运输排放源

IVE模型（ISSRC，2004）用于计算车辆在行驶、冷起动和VOCs蒸发阶段的排放。根据车型需求，将车辆分为轻型车、轻型载货汽车、出租车、城市客车、重型客车、重型载货汽车、摩托车等。研究从每个行政区域的统计年鉴中调查每种车型的数量，在南京、杭州、上海等地的代表性城市中，对各城市的车辆技术、燃料类型、排放标准、车辆龄等进行了详细的调查。根据这些城市车辆年龄与里程表之间的关系，可以同时获得每种车型的平均年度行驶里程（H.K. wang等，2008）。 之后，我们假设每辆车和燃料类型的燃油经济性数据（每升燃料的里程数），并通过将燃油经济性乘以年度旅行里程来获得每个行政区域的汽油和柴油消费总量。当预测数据与统计数据存在较大差异时，进行一些调整。在上海和杭州的代表性城市的现有研究中获得了关于驾驶周期、燃料质量和环境条件的其他输入数据（郭等，2007；H. K. Wang等，2008）。重载柴油车辆的一些实际测试数据被用来调整由模型计算的排放因子（陈等，2007）。

道路灰尘排放是运输部门污染的另一个重要来源。美国USPA（2002）采用的道路扬尘估算方法主要涉

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