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《中国长江三角洲地区柱状气溶胶光学特性的季节性变化》
- 摘要
气溶胶既可以直接通过与太阳辐射相互作用,也可以间接地通过改变云的微物理结构,来影响全球或者地区的气候。据估计,由人为因素产生的气溶胶造成的直接辐射强迫在-0.9 到-0.1之间。由于对气溶胶的光学性质和大量地区性变化缺乏足够认识,由气溶胶导致的辐射强迫迄今仍有较大的不确定性。
在中国过去的20年里,飞速增长的城市化进程和人口导致了气溶胶的大量增加。尤其是中国大城市地区,如长江三角洲、珠江三角洲以及京津冀地区,这些地区由于人类活动,微粒物质污染物浓度较高,造成了较低的能见度。长江三角洲地区是中国东部最大的三角洲地区,占地99600,人口7500万,在两个省(江苏省和浙江省)及一个直辖市(上海市)的大部分地区,和的人为排放量分别达到了3749Gg和3323Gg。
先前的研究已经展示了长江三角洲地区微粒物质的高浓度。Wang发表文章并提到了长江三角洲气溶胶光学厚度的弱季节变化以及较高的气溶胶符合和稳定的气溶胶模式。Xia使用1年太阳光度计和2005年9月至2006年8月间的地表辐照度数据,给出了太湖地区气溶胶的具体特性。Chen研究和杭州4个站点的气溶胶光学性质及空间和短期变化。通过使用2007-2008年间长江三角洲不同站点CIMEL太阳光度计数据,展示了气溶胶光学厚度和Angstrom指数。(Pan 2010).然而,从气候的角度,需要对气溶胶光学性质季节性变化进行长期测量。本研究旨在通过使用太湖连续5年观测数据分析长江三角洲地区气溶胶光学特性的季节性变化
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站点及测量
- 站点描述
太湖站(31.42°N,120.22°E,20m),坐落于太湖北部边缘。太湖是长江三角洲平原的最大湖泊,位于苏浙交界处,是中国仅次于鄱阳湖和洞庭湖的第三大淡水湖。太湖周边有一系列长三角地区大城市,如无锡,苏州,上海,杭州以及南京。
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- 仪器、测量、精准度
本文所有测量都采用总量/天空自动辐射仪,该仪器是气溶胶自动网络的一部分。CIMEL辐射仪用来测量太阳直接辐射和天空散射辐射,谱范围分别为340-1020nm和440-1020nm。太阳直接辐射通过8个通道获得(340nm,380nm,440nm,500nm,675nm,870nm,940nm,1020nm;标准波长),其中7个通道用来获取气溶胶光学厚度数据。第8个通道用来获得可降水含量(单位厘米)。CIMEL辐射仪采用的离子辅助沉积干涉滤波器的谱宽自2-4nm(紫外通道)到10nm(可见光和近红外通道)不等。天空辐射方位仪采用4个通道,(440nm,675nm,870nm,1020nm),气溶胶大小分布,折射指数,以及单一散射反照率由天空辐射测量得到。(Dubovik和King,2000)对于光学厚度的校准系数,是通过与参考仪器使用兰勒定标法在莫纳罗火山测得的数据进行比对获得的。辐射测量的校准在NASA 戈达德空间航行中心采用2-m整合球体完成。(Holben等,1998),时间序列从2005年9月到2009年,见图1.
先前的研究使用的AERONET数据组是一个水平2.0,质量有保证的数据组。这些数据已经得到了校准、云监控和人工检测。(Smirnov等,2000)。对于大于440nm的波长,一个场仪器的气溶胶光学厚度的总不确定度lt;plusmn;0.01,对于紫外波段,小于0.02.总不确定度中,有lt;plusmn;10%来自水蒸气,lt;plusmn;5%来自于天空辐射测量(Eck等,1999)。Dubovik等使用扩展性敏感度模拟,分析了已补偿的气溶胶粒径谱分布和单次散射反照率的准确性。这一分析表明,一个准确的修正值(准确度在0.02水平)和复折射指数【同类误差中,虚部(k)占30%-50%,实部(k)占0.04】只能在高气溶胶浓度【(440nm)ge;0.5】太阳高度角>50°时得到修正。对于(440nm)le;0.2,准确度水平降低至0.05-0.07,误差80%-100%来自k,0.05来自n。对于粒径在0.1mu;m到7mu;m的,数据的修正误差在谱分布的极大值中不超过10%,但对于极小值相关的点会增加至35%左右。对于其余的假定粒径范围(0.05le;rlt;0.1mu;m和7mu;m<rle;15mu;m),谱分布的准确性大幅下降
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气溶胶光学特性的计算
- 气溶胶光学厚度()
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气溶胶光学特性的计算
根据比尔-朗伯-伯格定理
=
大气光学厚度是大气气溶胶厚度,瑞利散射厚度和臭氧系数吸收厚度的总和。
瑞利散射厚度由如下公式算得:
臭氧系数光学厚度由以下公式算得:
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- Angstrom指数()
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根据Angstrom(1964)提出的经典公式计算得参数
2.3.3体积分布
在0.05mu;mle;rle;15mu;m范围内,对数正态体积分布被定义为:
2.3.4单次散射反照率
单次散射反照率被定义为散射系数和消光系数之比,是评估气溶胶气候效应的关键变量
2.3.5非对称因子(g)
非对称因子是衡量光照射气溶胶时的偏重散射方向(前向或后向),在辐射传输研究中,被定义为
- 结论
3.1气溶胶光学厚度,Angstrom指数,水汽含量
图2alpha;-c显示了太湖2005-2009年月平均,alpha;和水汽含量及其标准偏差。 由于数据不足(2005-2009年只有15分),7月份没有数据显示。 太湖有Tau;alpha;分布的两个峰; 6月份最大值为1.17plusmn;0.52 oc,第二个峰值为0.83plusmn;0.46 oc-
9月份发生。 最小月平均值(0.58)发生在11月和12月,这与Palpha;n等人报道的测量结果一致。 (2010年,表2),其中列出了2007年至2008年11月在太湖发生的最低月平均(0.53)。 每月的值通常大于0.6,这表明重型气溶胶装载全年盛行。 夏季的平均值(0.93)普遍高于其他三个季节。 这一结果与北京观测结果非常相似,夏季最高季节平均值为0.98(Yu et alpha;l。,2009)。 太湖夏季高的发生可能是由于夏季水汽含量最高时(图2c),当地排放的污染物颗粒的贡献和潮湿颗粒物的生长。 的季节性测量值为
0.73(春季),0.93(夏季),0.70(秋季)和0.63(冬季)。
太湖500纳米处的总平均含量为0.75
在2005 - 2009年期间,大约为背景大陆气团报告值的5-7倍(〜0.1-0.15; Halpha;lthore等,1992; Bergin等,2000; Yu等,2000)。 1999年冬季该值高于临安(0.61),高于中国其他地区的观测值(如敦煌0.24(500纳米),0.28(550纳米)),在密云和0.15瓦(550纳米)在瓦里关(张等人,2002;徐等人,2003;夏等人,2004)。 在太湖测得的500纳米的平均值也显着高于热带地区海洋环境的报告(从0.07至0.14); 在500nm处的平均值比韩国和日本的观测值大50%-60%,如Alpha;nmyondo为0.38,东京为0.33,京都为0.27,新泻为0.35; 札幌500nm处的平均值为0.28(Smirnov等,2002; Alpha;oki和Fujiyoshi,2003; Yalpha;be等,2003; Ogunjobi等,2004)。
Alpha;ngstrom指数是从440 nm和870 nm的气溶胶光学厚度计算得到的。 alpha;值从0.26到1.63不等。
春季为1.08; alpha;值范围从0.34到1.61,夏季平均为1.26; alpha;值介于0.52至1.71之间,秋季平均值高达1.33; alpha;值介于0.30至1.59之间,冬季平均值为1.22。 如图2b所示,最高平均值alpha;发生在9月份,2005 - 2009年平均月平均为1.44plusmn;0.12,明显是指指出太湖秋季优良污染物颗粒占优势。 这个数值与长三角三个地点(约1.30-1.48)和中美洲联合统计数据的测量值非常相似。(约1.4-1.7),但显着高于太平洋海洋气团报告的0.26-0.86(Villevalpha;lde et alpha;l。,1994)值和0.05的敦煌(Yu,由于存在大颗粒,因此, 月平均值alpha;在春季最低,最小的1.04发生在3月和4月。 春季,太湖的alpha;值与北京(1.0)相近; 然而,它明显大于坎普尔(2000年春季在印度北部工业城市0.6)和中国半干旱地区的对应观测结果(Singh等,2004; Xialpha;等,2004) 。
钽在太湖四季的频率分布特征如图3所示的频率直方图在夏季表现出多峰结构,双峰结构集中在0.4-0.5和0.8-0.9春季秋季为0.4-0.5和0.6-0.7,冬季为0.5-0.6和0.9-1.0。 对于的第二个高峰,春季和冬季比在秋季出现的更大可以解释为春季和冬季偶尔发生的沙尘事件导致的较重的气溶胶负荷。 的频率分布在春季〜82%(春季),〜57%(夏季),〜85%(秋季)和〜86%(冬季)在0.2-1.0范围内。 在0.3到1.0之间的最频繁分布在春季占80%; 在夏季的分布在0.1和1.2之间占81%; 在0.2和0.8之间的分布在秋季和冬季占73%。 从图3中可以看出,较高的百分比和较宽的频率分布事件偶尔会影响该网站。 范围从0.2到1.8的广泛范围表明存在不同类型的气溶胶(从非常细的污染物到大的粗尘埃)。
3.2 尺寸分布
太湖2005-2009年间气溶胶的平均体积分布如图5所示,不同季节和在500 nm处测得。 太湖的柱状气溶胶体积粒径分布通过两模式对数正态分布:精细模式(半径lt;0.6mu;m)和粗模式(半径gt; 0.6mu;m)拟合。 体积大小分布的双峰结构可能由于各种原因而发生,例如两种气团与不同气溶胶种群混合(Hoppel等,1985),空气中新微粒的异质异质成核或异质成核并且由于气相反应产物的凝结而生成较大的颗粒。
精细模式在春季,秋季和冬季的拉迪斯〜0.15微米范围内显示最大值(峰值),在夏季半径约为0.22微米。 粗糙模式在春季,夏季和秋季表现出最大值(峰值),半径为2.9mu;m,在冬季半径为3.8mu;m。 在夏季,精细模式被发现夏季发生的时间比其他季节多。
例如,春季,夏季,高(1.1-1.2)的概率分别为3.3%,11.9%,1.7%和1.5%分别。 这种现象可以用夏季较大的降水来解释,这可能会增加大气中的水汽和气溶胶的吸湿增长,导致增加。 同时,由于季风季节大量降水造成湿清除,因此夏季较低oc比例较其他季节高。 图4显示了频率
一个在太湖四季分布。 频率直方图显示单峰结构,春季为1.2-1.3,夏季,秋季和冬季为1.3-1.4。 alpha;的频率分布分别为〜63%(春季),〜80%(夏季),〜88%(秋季)和〜82%(冬季),并从1.0到1.6。 在1.1到1.4之间的最频繁分布在春季占46%; 分布
在1.1到1.5之间的比例中占67%; 夏季为74%,秋季为87%。 少数情况下,alpha;在lt;春季0.6时发生粉尘转向粗糙模式。 精细模式的美狄半径增加可能与夏季水汽含量最高时吸湿颗粒的生长有关。 大小分布在不同季节显示出主导模式的差异。 春季和冬季的粗略模式略显不足,但明显小于精细模式。 (细,粗模式的体积浓度比为1.67,秋季为1.25)。这可能是由于各种来源的吸湿生长,混凝生长和各种气溶胶排放变量种类的混合影响(Li et alpha;l 。,2007)。
细模和粗模的体积浓度清楚地表现出对,的正依赖性,尤其是对于精细模式(图5b)。 例如,最后六个值的精细模式体积浓度分别比第一个值高8.6,6.4,4.8,3.7,2.7和1.8倍。 钽gt; 0的优良模式占优势。 7,但它们甚至比lt;0.7的粗模式更小。 这些结果表明细颗粒在严重污染的条件下被破坏。 精细模式的半径也以表现出增加的趋势。例如,lt;0.15时半径集中在0.15mu;m,而gt; 0.95时半径集中在0.19-0.25mu;m。 对于粗糙模式,半径集中在3.8微米钽lt;0.5和gt; 0.5时为2.9mu;m。3.3单散射反照率
图6显示了2005-2009年太湖在440 nm,675 nm,870 nm和1020 nm处的季节平均单次散射反照率。 春季,夏季和冬季的单散射反照率从0.90到0.93不等秋季,四种波长冬季为0.86〜0.89。 如图6所示,omega;在春季表现出波动增加的趋势; 然而,发现这些值在440-675纳米处增加,然后在其他海洋模式中减少到675-1020纳米。 这种春季波长增加的现象与中国沙尘天气现象的结果相似(Yu et alpha;l。,2006),并与Xialpha;等人的结果一致。 (2007)在太湖。 Dubovik等人 (2002)发现在天空辐射计反演中不同气溶胶类型的单次散射反照率具有不同的光谱行为,城市/工业和生物质气溶胶降低,沙尘气溶胶增加omega;。 以前,Bergstrom等人 (2002)认为气溶胶类型可以根据的光谱依赖性来区分。 获胜冬季的平均值低于其他三个季节,分别为春季,夏季,秋季和冬季,分别为440至1020纳米,平均为0.92,0.92,0.91和0.88。 这个结果可以用更多的城市气溶胶来解释,例如冬季吸收的黑碳.
太湖omega;(440 nm)的平均值为0.90,太湖的平均值显着高于1999年6月北京(0.81)(Bergin et alpha;l。,2001)和2004年11月的平均值广州(0.83)(Alpha;ndr
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