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上海黑碳气溶胶的特征及相关远程来源

文章历史：

收到2013年5月15日

收到2013年9月1日修订版

收录于2013年9月2日

关键词：

黑碳

浓度

来源

城市的

摘要

2011年1月至2012年1月，我们在位于上海（31°18′N, 121°30′E）的城市站点对黑碳（BC）气溶胶进行了连续测量，并对其特征和相关远程来源进行了监测。得到黑碳的日浓度在0.3-11.4mu;g·m^-3范围内变化，年平均值为2.3mu;g·m^-3。相比之下，每月的黑碳浓度通常在干季（11月 - 4月）较高，但在湿季（5月 - 10月）较低。每小时的黑碳浓度检测显示四季都有类似的昼夜模式，此模式有两个峰值，一个在7:00-9:00（当地时间），另一个在19:00-21:00（当地时间）。白天的黑碳浓度总是比夜间高。由于人为活动，黑碳的浓度水平也存在工作日和周末的差异。BC与气象因素的相关分析表明：（1）风速是边界大气中BC扩散的重要贡献者;（2）大气能见度对BC不敏感;（3）西北风，西风和西南风与BC密切相关。BC的增加可能与在冬季取暖期间的化石燃料燃烧以及在夏季农业收获期间在周围区域上空燃烧的农业废物以及源自和（或）经过这些区域的空气团块相关。

引言

黑碳（BC）气溶胶来源于化石燃料的不完全燃烧和生物质材料，如木材，粪便和作物残余物的燃烧产生的高度冷凝的碳质残余物。与大气气溶胶中的其他成分相比，BC具有非常不同的光学和辐射性质，是主要的吸光气溶胶成分(Bond et al., 2007; Venkataraman et al., 2010; Ramanathan et al., 2011; Huang et al., 2012)。BC气溶胶的直接辐射强迫为约0.9W·m^-2，这表明BC是继二氧化碳之后当前气候变暖的第二强的贡献者(Ramanathan and Carmichael, 2008)。BC也可以影响云滴数量浓度和云微物理性质，甚至降低降水量（Bauer等人，2010; Chen等人，2010; Lohmann和Feichter，2005）。故BC已成为气候变化战略的前沿关注焦点(Jacobson, 2010; Ramanathan et al., 2011)。

BC气溶胶可以被运输到距排放源相当远的距离，因为其大气寿命在几周或甚至几天的数量级（IPCC，2007）。BC在全球或区域尺度上的运输导致可见度降低，甚至在广泛的下风区域产生空气污染（例如雾霾）(Deng et al., 2008; Du et al., 2011; Raghavendra Kumar et al.,

2011)。 现在已经发现BC颗粒会引起严重的健康问题，因为它们大多存在于精细尺寸范围内，因此容易渗透到人类呼吸系统中(Jerrett et al., 2005; Kennedy, 2007; Herich et al., 2011; Heet al., 2009; Badarinath et al., 2007)。此外，由于其多孔和吸收性质，BC在大气化学中也起到重要作用，作为一些化学转化的平台(Fedel et al., 1995)。

由于近几十年的快速工业化和城市化，中国被视为世界上最大的人为BC排放国之一，占全球年排放量的四分之一(Bond et al., 2004; Ramanathan and Carmichael, 2008; Y.X. Wang et al., 2011)。到目前为止，许多文献记述了这个热点区域内BC气溶胶的现场测量(Tang et al., 1999; Bergin et al., 2001; Ye etal., 2003; He et al., 2004; Dan et al., 2004; Lou et al., 2005; Duanet al., 2006; Cao et al., 2003, 2007; Benjamin et al., 2007; Yan etal., 2008; Zhou et al.,2009; Cheng et al., 2010; Huang et al.,2012)。这些研究主要集中位于中国北部和南部地区的城市、郊区和农村地区的BC特征，然而，只有少数地点选在长江三角洲。

在本文中，我们提出在上海本地进行BC的连续测量。目的是为这个城市BC的背景和时间变化及其影响因素提供一个更全面的了解。基于案例分析，探讨BC气溶胶的输运机理，以突出其相关的远程排放源。

仪器和测量

观测地点

所有仪器都设在中国上海（如图1）复旦大学校园内大约20米高的五层建筑的屋顶上。观察地点位于住宅-商业城市地区，受周围交通的污染物排放和当地人类活动的混合影响。东海距离该地约40公里，夏季为东南风，冬季为东北风。2011年1月至2012年1月，我们同步测量了BC的质量浓度，大气能见度和气象要素。本文所使用的当地时间为东八区的时间。

图1. 位于上海的观测点位置。

测量和仪器

使用Aethalometer（AE-31，Magee Scientific Co.，Berkeley，California，USA）的在线监测器以5分钟为时间分辨率测量BC气溶胶，其以5l/min的空气流速操作。根据BC在近红外波段的强光吸收(Hansen et al., 1984; Weingartner et al.,2003)，BC质量浓度通常与制造商提供的波长相关（例如880nm）校准因子（Petzold等人，1997）转换测量的光衰减来确定。可以通过计算通过载有颗粒的参考点和通过滤光器中的无颗粒参考点的光透射之间的差异来获得衰减。整个活动中使用Cheng等人（2010）详细描述的AE-31的操作，来进行校准和维持。在进行测量活动之前，使用AE BC数据和热光学分析EC数据之间的比较方法，调节衰减截面以获得场所所需的最大精度。为了避免其他吸附材料如矿物和粉尘气溶胶的污染，筛选粉尘事件发生期间收集的数据，并从BC测量中排除。此外，我们手动排除数据集中不确定的测量，确保数据的有效性。随后，将处理过的有价值的数据按每小时做平均的时间分辨率用于以下分析，以便减少来自仪器噪声，流速，检测器响应，极值等不确定性。通过Kestrel 4000 Pocket Weather Tracker（Nielsen-Kellerman Inc.，USA）测量诸如风速和方向，相对湿度（RH）和降水的气象因素。

表面BC气溶胶的特性

年度和季节变化

图2显示了从2011年1月到2012年1月的每日BC浓度的时间序列。BC的日变化范围为0.3-11.4mu;g·m^-3，年平均值为2.33mu;g·m^-3，总测量日的38.2％超过了该平均水平。BC的日最高值出现在2011年1月23日（11.4mu;g·m^-3），在图2中标记为A，日最低值出现在2011年5月23日（0.3mu;g·m^-3），因为湿沉降（23.8 mm）。图3为BC月平均BC的年变化，月平均值在1.23mu;g·m^-3和4.98mu;g·m^-3之间波动，并且表现为与Xiao等人在上海的另一个城市地点测量模式一致的模式（2011）。在旱季（11月 - 4月），BC月浓度相对较高（3.04mu;g·m^-3），在雨季（5月 - 10月）较低（2.10mu;g·m ^-3）。月浓度最高值出现在11月，为4.98mu;g·m^-3，次最高值出现在1月，为3.75mu;g·m^-3。这种分布的可能原因是直接从用于加热和家庭烹饪的化石燃料燃烧中排放的BC的大量增加，降雨量减少和不利的大气扩散条件（例如风，行星边界层高度）(Tiwari et al.,2013)。中国北部冬季的化石燃料燃烧急剧增加，当冷空气活跃（如冷锋），并且北风和西北风盛行时，空气质量越过这些源区向南方运输（Cheng et al。，2006）。由于夏季收获期间，农业废物在周围地区燃烧产生的主要污染物排放和运输，因此6月份的BC浓度也相对较高（3.68mu;gm-3）(Li et al., 2010;Du et al., 2011)。月浓度最高值出现在9月，为1.23mu;g·m^-3。人类行为的这种大的变化性导致不同时期的BC源的多样性。

图2. 2011年1月至2012年1月每日BC浓度，大气可见度和降水的时间序列。横向实线是BC浓度的年平均值。

图3. 2011年BC，相对湿度（RH）和降水的月平均值。

图4. 四个季节每小时BC浓度的频率分布。

图5. 每小时BC浓度的日变化在四个季节的平均。

图6.白天和夜间平均的BC浓度的月平均值。

BC也在季节性时间尺度表现出明显的变化（图3）。平均季节性BC显示了一个大小的序列：冬季（DJF，2.74mu;g·m^-3）gt;夏季（MAM，2.39mu;g·m^-3）gt;春季（JJA，2.3mu;g·m^-3）gt;秋季（SON，1.7mu;g·m^-3）。图4显示每小时BC浓度的归一化频率分布。每小时BC浓度几乎都小于10.0mu;g·m^-3，其中在四个季节中多于91％的时间不超过6.0mu;g·m^-3。绝大多数BC浓度在春季（23％）和冬季（18％）为1.0-1.5mu;g·m^-3，夏季（22％）和秋季（33％）为0.5-1.0mu;g·m^-3。与其他季节相比，小时BC浓度的最大值出现在冬季（6％），超过8mu;g·m^-3，表明这一时期BC造成严重的大气污染。

日变化

污染物浓度的日变化对于了解中尺度大气过程，局部排放和人类活动对污染物负荷的影响非常重要（Dumka等人，2010; Lyamani等人，2011年）。图5对四个季节中每小时平均BC的日变化的进行了概述。总体而言，每小时BC的浓度显示了类似的昼夜模式，所有季节都有两个峰值，一个在7：00-9：0（当地时间），另一个在19：00-21：00（当地时间），与早晨和下午的交通高峰时间完全一致。特别是秋季的昼夜周期分布比较平坦，而其他季节的昼夜周期分布更加不均衡。与夏季和冬季相比，BC峰值的出现在春季的前部，秋季略有延迟。这些时间移动的可信解释是，时间依赖大气倒置，较低的混合层高度和其他可能的车辆排放源和人为排放可能导致BC被累积，并在不同季节的不同时间达到峰值。

为了检查昼夜环境中的BC变化，我们计算了白天（当地时间6:00至18:00）和夜间（当地时间18:00至第二天6:00）期间的月平均BC浓度（图6）。一般来说，白天的平均BC浓度高于夜间。二月，三月和五月至八月的趋势更为显着，一月，九月和十二月不太明显，四月，十月和十一月则相反。这种差异可能反映了当地方生物质燃烧排放量增加时，交通排放量高的白天与夜间的大气边界层高度，风速和风向等海洋微风循环和气象条件人为因素抵消的相对影响。

图7. 工作日和周末平均BC浓度的日变化。

图7表示工作日（星期一至星期五）和周末（星期六和星期日）的BC昼夜的每小时变化。BC的小时表现为工作日和周末天都有双峰分布，一个是7：00-9：00（当地时间），另一个在19：00-21：00（当地时间）。工作日的BC小时平均值高于周末上午7:00（当地时间）之后的值，但在7:00（当地时间）之前较低。除气象条件的时间依赖性外，交通排放量的变化的也对工作日与周末之间的BC差异负一定责任。

与其他研究的比较

一般来说，所研究地区的BC量级要低于中国其他城市地区，而高于其他国家的其他城市地区。上海的平均BC年均远低于北京，广州，西安，浦那和拉合尔(He et al., 2001; Safai et al., 2007; Husain et al., 2007; Andreae et al., 2008; Cao et al., 2009)，略高于弗雷斯诺(Watson and Chow, 2002)。此外，与以前Cheng等人（2006）在香港霍咀的研究（2.4mu;g·m^-3）和Zhou等人（2006）在北京进行的研究（2.37mu;g·m^-3）相当。然而，由Zhou等人（2009年）在上海附近的一个小城市太仓测得的平均BC可以看出，从2005年5月初至2005年6月初，由于当地几家大型燃煤电厂的排放和观测期间降雨量减少，导致BC明显高于本次工作。在梅雨期间（6月中旬至7月初），降水量的特定稀缺性（lt;50mm）可以防止较少的BC气溶胶从大气中除去（Meng等，2007）。由于现场测量不足（IPCC，2007）和环境BC负荷的较大不确定性仍然存在，尽管在同一地点收集数据，但仍会带来差异。

BC变化的影响因素

除大量排放之外，气象和环境条件也会影响大气中污染物的空间和时间分布。故我们试图研究这些可能影响聚积BC体积量的因素。

气象因素

降水是BC气溶胶脱除大气的有效机制（Suresh Kumar Reddy等，2012; Safai等，2013）。在5月至10月间，其中包含许多雨天和湿度高（RHgt; 60％）的日子，被称为湿季（图3），并发现此时BC水平相对较低。相比之下，11 -

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