反演多波长拉曼激光雷达数据检索双峰态的气溶胶尺度分布外文翻译资料

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反演多波长拉曼激光雷达数据检索双峰态的气溶胶尺度分布

摘要：我们研究了从三倍Nd:YAG激光器搭建的拉曼激光雷达推导双峰态粒子尺度分布的微观物理参数。仪器提供355，,532以及1064nm的后向散射系数和355,532nm的消光系数。采用Tikhonov提出的正则化的反演方案。特别关注了粒径范围，本方案适用到大约10mu;m，使得该算法也适用于大粒子，调查亦考虑到了气溶胶粒子的吸湿性增长。计算表明表面积、体积浓度、有效半径的精度度达到50%对于各种各样的双峰态粒子尺度分布。对于有效半径小于1mu;m的粒子尺度分布，复折射率的实部的精确度能够达到plusmn;0.05左右，虚部的不确定度达到50%。模式依赖的复折射率的仿真表明，平均的复折射率的值在两个独立的模式的值之间。因此，研究外部的混合型的粒子尺度分布是可能的。例如，可能存在大陆型的气溶胶，人类活动影响的气溶胶与海洋性气溶胶混合的情况。实验案例是在印度洋实验，对流层探索机构利用六波长的气溶胶激光雷达观测的实验数据集来检测反演算法的能力。基准测试是试图研究块状云遮挡天空的时候，研究人类活动造成的气溶胶。研究发现，颗粒体积会影响粒子尺度分布的模型的粗糙性。

1.介绍

气溶胶是影响地球辐射预算的重要大气成分之一，需要对光学和物理特性进行详细的描述，以减少对行星辐射的建模的不确定性。由于对流层气溶胶在地球上的高度不同的生命周期变化大约是一天到一周的变化，其在地球上的非均匀空间分布，以及不同的来源和运输路径，都需要连续的监测。星载的气溶胶遥感提供全球的覆盖。地基的气溶胶遥感适合对关键地区的气溶胶进行可靠连续的监测。近年来，多波长激光雷达遥感测量气溶胶的强有力的工具。它能够提供垂直测量角度上的可以理解的、大量的关于气溶胶性能的信息。

从多波长激光雷达检索粒子的微观物理参数的技术从1980年开始，在过去的五年中有着巨大的进程。在这个方面，最成功的技术是位于德国莱比锡的ITR机构给出的。最初建立的目的是为了从双波长的米拉曼激光雷达（提供6个波长的后向散射系数以及两个波长的消光系数）中推导气溶胶粒子分布的参数以及复折射率。近些年来反演技术日趋完善，并且能够用来做三波长的有限数据集后向散射系数的反演以及两个波长的消光系数的反演，原则上，数据能够从全世界的大多数的气溶胶激光雷达系统中获得。这些激光系统都是基于单个的最常见的用来研究气溶胶粒子的Nd:YAG激光器。尽管精确度比较低，但是现在能够从这样的激光雷达提供的有限的数据集中推导单次散射反照率。这项数量在评估吸收性气溶胶对气候变化的影响中起着重要作用。

对气溶胶特性进行长期全球监测的必要性，决定了激光雷达网络的建立。最初的组网的建立尝试是Asian Dust Lidar Network，从1997年开始观测亚洲大陆灰尘的爆发。从1997到2000年，German Lidar Network第一次建立用于气溶胶气象学，利用基础的激光雷达观测。2000年，非常成功地European Aerosol Research Lidar Network EARLINET开始运作。在该激光雷达的加强期（2000-2003），欧洲的13个国家22个激光雷达站点开始日常的监测气溶胶的性质。很明显。从庞大的组网中获得的数据集使得他们能够优先的去研究粒子的详细的物理特性。这种想法成为现实直到德国莱比锡的ITR机构给出的，双波长的米拉曼激光雷达提供6个波长的后向散射系数以及两个波长的消光系数（类型的数据集）。原则上，欧洲激光雷达观测网的好多激光雷达都可以提供这样的缩减的数据集，因为激光雷达的系统的光源都是Nd:YAG。

在最近的出版物中，Veselovskii提出了一种简化的Tikhonov方案，在推导粒子尺度分布的时候添加约束。与经典的Tikhonov的反演方法形成对照，它只接受了偏差达到全局最小值时候的解。在我们的算法中，我们在这个最小值的附近求解解的平均。这种平均稳定了反演方案潜在的不适合的情况。经典的Tikhonov方法也需要光学数据误差的先验知识进而估计出稳定的惩罚因子。我们利用简化的差异这样的信息的必要性。（类型的数据集）与同时观测的飞行器的测量达到了很好的一致性，进而证明了简化的多波长拉曼激光雷达在雷达组网中的潜力。

建立的反演算法不需要对粒子尺度分布的形状提出任何的假设。在先前的研究中，它是需要的，在单峰对数正态分布的粒子尺度分布中它是需要的。粒子大小的分布通常由两种模式组成，在光学活动的大小范围内，表示为“精细模式”和“粗模式”。当大陆型的气溶胶粒子与海洋型以及人类活动引起的气溶胶粒子混合的时候，会出现极端的情况。沙尘活动可能导致大型矿物颗粒进入人类污染的地区。吸湿性的生长可能会导致相当大的颗粒。

目前，只有几项研究考虑从激光雷达观测中检索双峰粒子的大小分布。研究的目的是确定这两种模式的分离程度，直到反演出现崩溃。高阶多项式被用于检测多模态分布。

由于常规使用的激光雷达中可用的最长波长为1.064mu;m，以及相应的核函数对于这种大颗粒的尺寸变化不敏感，半径约为10mu;m的粗模式粒子所构成的结构的解析任务更加困难。 在我们的研究中，我们试图回答是否可以从基于一个Nd：YAG激光器的激光雷达估计粒度分布的粗略模式以及需要预期哪些不确定性。

在第二部分我们简要地介绍了反演的算法。在第三部分，我们呈现了数值计算的结果。在第四部分，我们呈现了测量的案例，第五部分给出了结论。

2.方法

A.反演规则

球形颗粒的光学系数可以计算为

（1）

数量总结了粒子后向散射系数和粒子消光系数，是可用的光学系数的数量（和）。表示数浓度分布。表示波长；为复折射率，其中是实部，是虚部，是粒子半径；是根据球形粒子米散射理论计算的核函数。公式（1）中的尺度分布还可以写成表面积浓度或者体积浓度的形式。相应的核函数需要修改为和。卷核函数通常是用于检索过程。

在先前的研究中，Veselovskii等 没有发现内核类型对检索结果产生的任何重大影响。在这项研究中，我们重复了关于核函数的灵敏度分析，因为反演的大小范围扩大到20mu;m的较大尺寸。 而且，除了传统使用的内核外，还构建了更高阶的内核函数。这些高阶的内核可以表示成

检索的粒度分布没有简单的物理解释，但是可以利用他们重新计算，，。我们可以通过改变数浓度核到表面，体积或更高阶的核，提高检索的稳定性，稳定性与大颗粒对后向散射贡献的减少有关。 图1显示了不同波长的粒子散射效率，当大于3mu;m时，从而使检索不稳定。 在检索中，我们将核函数集成到基本函数中，这些函数足够宽，可以拾取对应于大半径的内核的不敏感部分。用除内核，减小了大粒子半径的贡献，但同时提高了粒子半径小的不敏感部分。 因此，我们可以预期，对于粗模式估计，更高阶的内核将会更好，尽管它们不适合再现精细模式。

为了求解Fredholm积分方程（1） 我们使用与以前的文章中所用的相同的正则化方法。我们简单地总结了步骤。等式（1）的解大概是基函数的叠加。

（2）

其中是所谓的权重函数。在执行反演的选定半径间隔内，基函数在等距或对数等距网格上具有三角形形状。基函数彼此相邻，从而定义所谓的反演窗口。光学系数的近似值大约是

（3）

其中是基函数的数量。

通过

（4）

描绘了所谓的权重矩阵。其中和都是向量，可以从下面的关系中推导权重系数。

（6）

其中，是拉格朗日乘子，H是平滑矩阵。是矩阵的转置矩阵。推导公式（5）的细节以及拉格朗日乘子的选择可以在参考文献中找到。 在前面版本的法则中中，基函数的数量与光学系数的数量一致。 在这个版本中，法则被修改为允许比可用数据点更多的基本函数。 由于将AT引入等式（5）结果矩阵保持二次方。处理大颗粒时出现的问题之一是计算时间的迅速增加。 在我们的第一个版本的程序中，内核以及矩阵元素都在每个反演步骤重新计算。 在现在的版本中，生成了米散射因子数据库。 计算粒子半径从0.01到20mu;m的间隔为0.001mu;m的Mie效率。 折射率的实数部分以0.025为单位从1.25变化到1.75。 虚部从0到0.05以0.005为单位变化。 这个数据库的使用大大加快了计算时间。考虑到4000个反演窗口的一个数据集的反演在Pentium III PC上花费大约20分钟，但是对于常规激光雷达数据处理仍然不够。 为了进一步加速计算，对于选择的核函数和基函数的数量，我们根据方程式（4）生成矩阵元素的数据库。使用这个数据库，一个光学数据集的反演大约需要3分钟。

B.尺寸分布

在下面的模拟中，我们使用了双峰粒子大小分布的形式

（6）

项是第种模式的总粒子数，是数字浓度分布的模式半径，是第种模式的模式宽度。指数分别对应于精细模式和粗略模式。 相同的分配可以写成体积浓度，这是优选的，因为在体积浓度表示中，精细模式和粗模式都相对容易区分。和都有着相同的标准偏差。每个模式中半径和浓度的关系表示为

（7）

（8）

为了模拟双峰尺寸分布，必须考虑与不同排放源和机制以及光学性质相关联的不同类型的气溶胶。 通常可以区分对流层的四种主要类型的气溶胶：城市工业气溶胶，生物质燃烧气溶胶，沙尘和海洋气溶胶。 表1显示了这些气溶胶类型的气溶胶参数的典型变异性，基于全球气溶胶机器人网络（AERONET）的测量.21虽然每个测量情况的粒度分布并不总是双峰的， 如表1所示，这个参数集代表了一个逼真的方法来约束这里给出的模拟参数。

精细模式和粗略模式的半径以及折射率在每种气溶胶类型内变化很大。 不同类型的气溶胶之间的差异同样很强。 气溶胶类型的主要区别是精细模式与粗略模式的体积比。 对城市工业和生物质燃烧气溶胶来说，细颗粒占主要地位的是灰尘和海洋气溶胶，粗颗粒的体积远远超过细颗粒的体积。 在气候学计算中使用的粒子参数的例子在参考文献22中给出。 有关颗粒性质的大量文献，主要来自现场观测，也可以在对流层气溶胶辐射强迫观测试验的特殊问题中找到，气溶胶特征实验（ACE） 2,印度洋实验INDOEX ，亚太地区气溶胶特性实验，Lindenberg气溶胶特性实验。

虽然亚洲沙尘和海洋气溶胶的粒度分布是相似的，但有一个重要的区别：在大多数情况下，海洋气溶胶可以被认为是球形的，例如通常在水上的高相对湿度，而尘埃颗粒的形状是不规则的。 在我们的研究中，我们只考虑球形颗粒，将这里得到的结果扩展到非球形颗粒的可能性超出了本文的范围。

根据参考文献22中的结果我们考虑两种类型的粒度分布，表示为I型和II型。 类型I有以下参数：mu;m，，mu;m，，

在这种情况下，精细模式占主导地位。 这种分布描述了工业和生物质燃烧气溶胶。 类型II具有相同的参数，除了，这意味着气溶胶体积的主要部分是由粗糙模式表示的。 这种分布描述了海洋气溶胶。 假设折射率主要是m=1.45-i0.015两种模式。 我们还介绍了其他复杂折射率的结果以及精细和粗糙模式的折射率不同的重要情况。

在目前的研究中，我们追求了几个目标。 我们进行了数值模拟，以确定反演的稳定性如何依赖于光学数据的误差，核函数的类型，光学数据和基函数的数量，以及平均过程如何工作的双峰粒度分布。 我们也考虑了精细和粗糙气溶胶模式具有不同折射率的情况。计算是对于（）的数据集而言。因为我们打算证明，这个简化版的激光雷达可以用来估计粒度分布的参数，其精度优于表1所列气溶胶参数的自然变化范围。

3.数值实验

A.光学光谱分析

为了估算三重Nd：YAG激光器可以检测的最大粒子半径，我们首先研究了355nm，532nm和1064nm波长的体积散射和消光系数与粒径的关系。 图1显示了复折射率m=1.35-0i的计算结果。相应Mie效率的短期振荡与下面的讨论无关。 这些振荡通过在模式半径r0和模式宽度lnomega;0.1的单调对数正态分布上进行积分来平滑。用这种方法得到的系数和通过公式（7）和（8）标准化到粒子体积上。对于r0大于3mu;m的时候，后向散射系数alpha;532，alpha;1064实际上难以区分。这代表了可解析的粒子半径范围的上限。 Heintzenberg等[5]和Donovan等[29]发现了类似的结果。

表1中列出的尺寸分布在粗糙模式r0约等于2mu;m时具有最大值。 2？m，因此粒度分布的粗略部分在355和1064 nm有不同的贡献。 计算I型气溶胶，m=1.45 i0.015表明对后背向散射的贡献在1064nm处为18％，在355nm波长处为2.5％。 当粗糙模式对1064 nm处总散射的贡献与光学数据的测量误差相当时，该方法就会失败，对于拉曼激光雷达可以保持低至10％。 对于所选的分布，它对应于. 355nm和532nm波长的消光系数在小半径方面差异很大，因此我们可以区分小至0.05mu;m的半径。

公式（1）定义的反演问题由于颗粒散射性质相对于复折射率的高灵敏度而特别难以求解。图1中的虚线曲线显示了对于m=1.35-i.02计算的相同的系数。当r大于0.1mu;m时，折射率的虚部的增加并不明显改变消光。但只适用于r小于0.1mu;m。相反，对于半径大的粒子的后向散射，的上升会使得减少。有趣的是，后向散射虽然对于较大的较弱，但对于不同的波长来说差别很大，几乎可以达到10mu;m，从而允许检索到更大的半径。图2显示了和在1064nm作为的不同值的粒度的函数。将从1.35改变到1.5，将的最大值提高了3倍。一方面，

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