从太空观察到的中国对流层二氧化氮浓度的增加外文翻译资料

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从太空观察到的中国对流层二氧化氮浓度的增加

化石燃料以及生物质燃料的燃烧所产生的排放物降低了当地空气质量并且影响了全球对流层化学。所有的燃烧过程都会产生二氧化氮，并且二氧化氮在臭氧的光化学催化生产过程中起到了关键作用，这导致了夏季烟雾的产生以及全球对流层臭氧浓度的上升。二氧化氮的排放也导致了含氮酸性沉积物的产生并且至少在当地，这些沉积物吸收了向下传播的可见光导致辐射强迫增加了。许多工业化国家希望减少二氧化氮的含量但是在亚洲部分地区随着经济的快速发展给二氧化氮的排放提供了潜力。这里我们列出了由GOME和SCIAMACHY卫星取得的对流层二氧化氮浓度在1996到2004年间的数据。我们发现在欧洲和美国的一些地区二氧化氮浓度大量减少，但是在中国的一些工业地区，二氧化氮浓度的年增长率超过了百分之五十，并且这个年增长率还有加速的趋势，超过了排放清单上所建议的排放量。

GOME和SCIAMACHY两颗卫星的太空探测结果已经被我们用来获取对流层二氧化氮的数据，并且本研究的数据结论正在被确认过程中。对卫星数据的分析揭露了二氧化氮在全球范围内的时空分布。本研究尤其重视工业地区的强污染，生物质燃料燃烧的排放物，土壤排放以及闪电生成这些领域的二氧化氮排放。

同来自于污染监测网的近地面二氧化氮浓度的原始数据相比较而言，这些远程观测数据在垂直敏感度上的准确性要有些滞后，在整个对流层数据完整性上也有所欠缺。除了飞机和闪电产生的，氮氧化物的源主要位于近地面。由于氮氧化物源的分布以及相应的二氧化氮在化学方面较短的存在时间，从太空观测到的对流层二氧化氮数据受到边界层二氧化氮浓度的控制。

来自太空的二氧化氮柱浓度观测数据可以用来提高当前并不准确的氮氧化物排放预测，这需要知道氮氧化物的存在时间以及NO2/NOX的比例。由一阶近似来看这些评估是独立于氮氧化物浓度的，并且二氧化氮柱浓度的变化可以按比例来假设地方排放量的变化。因而本研究的目的就是调查来自GOME和SCIAMACHY的全球对流层二氧化氮时间变化并由此推断出1996到2004年氮氧化物排放量的变化。最初的时候，即1996到2002年，来自于GOME观测的对流层二氧化氮柱浓度的年平均值由0.5*0.5的网格决定，通过它卫星可以提供全球范围的数据，每一个格子都有一个线性回归过程，由此产生的平均梯度由图1所显示。对全球范围大部分地区的二氧化氮浓度在某一时间段的变化量小于6*10^14/cm2，低于观测界限。但是二氧化氮的大量减少还是在欧洲部分地区以及美国东部沿海地区，特别是俄亥俄州拥有大量植被的谷底被探测到了。同时在美国东北部以及中国越来越多的地区观测到了二氧化氮浓度的增加。

图1.GOME从1996到2002年观测到的对流层二氧化氮年平均变化量由GOME观测到的对流层二氧化氮的垂直柱浓度的年平均值进行一次线性回归计算得出的浓度梯度在图上显示，反映了1996年到2002年上午10点钟柱浓度的情况。在欧洲和美国中东部海岸地区发现了二氧化氮浓度的减少，而在中国有明显的增加。

为了说明二氧化氮在浓度上以及空间上的分布情况，由SCIAMACHY卫星探测的从2003年12月到2004年11月的观测数据得出的亚洲，欧洲和北美的对流层二氧化氮的平均值在图2上得到了展示。不出所料，二氧化氮平均值变化最大的就是在二氧化氮柱浓度较大的地区。在图2所挑选的区域中，二氧化氮柱浓度相对于1996年有效观测的时间变化在图3中有所显示。这一系列时间序列提供了证据表明在图1中描述的二氧化氮浓度的变化是系统的并且不受年际变化所控制，特别是在欧洲和中国。GOME卫星的检索误差已经在几个刊物上进行了详细的讨论。暂时来看，这个误差包含了数浓度（0.5~1）*10^15个/立方厘米的偏大值以及污染地区月平均40~60%的偏大值。一大部分误差估计与辐射传输计算的不确定假设有关并且是系统的，因为每年所使用的气团因素是相同的（可以参见计算方法）。因此只有在这些参数上的改变导致了图3上显示的相关误差，并且每年评估的不确定性已经减至大约15%。

图2.2003年12月到2004年11月期间在被挑选的工业区的对流层二氧化氮垂直柱浓度平均值选取的SCIAMACHY卫星的数据大约是上午10点左右，因为二氧化氮垂直柱浓度范围较大，所以选取了非线性的色标。被标记的矩形区域在图3中被再次使用。

图3.来自GOME卫星的被挑选地区的对流层二氧化氮柱浓度的时间演化以美国1996年美国二氧化氮柱浓度的平均值为标准，显示了美国中东部地区，西欧，波兰，日本，中国中东部以及香港这几个在图2中标注地区的二氧化氮柱浓度的时间变化。误差线代表了每年的估计不确定度，由于贫乏的信息几级因此产生的气溶胶负载和改变的不确定性使得中国方面的误差要更大。

在过去二十年间氮氧化物排放的减少已经在某些地区被报道了。举个例子，欧洲1990到2000年间氮氧化物的排放量降低了30%，据报道从1996年到2002年下降了18%，并且被GOME卫星在图3上显示的数据很好地证实了。这些减少量归功于在减排方面做出的努力，比如通过在汽车排气系统使用催化转换器，逐步使用清洁能源，经济环境的改变等等。

中国东部中心地区（北纬30度，东经110度到北纬40度，东经123度，见图2）二氧化氮柱浓度的演变在图4上有更详细的显示，这些地区二氧化氮的月平均值来自于GOME以及SCIAMACHY两颗卫星。我们观测到了一个明显的季节性变动以及每年的一个巨大增长量，在冬季尤为明显。大范围的二氧化氮年循环可以由边界层氮氧化物寿命的变化，相关的气象条件的变化以及冬季可能更高的排放量来解释。

在图1中用来做线性回归的年平均数浓度主要是冬季浓度。但是只要分析了夏季的月份就会发现二氧化氮浓度有一个42%的增幅（1996到2002年5月，6月，7月，8月），显示了中国工业地区二氧化氮浓度的一个持续增长。这个增长速度在过去几年加快了，从1997年4%的年增长变成了2002年12%的年增长。这些GOME卫星得出的结论已经被最近来自SCIAMACHY卫星的数据证实了并且已经在图4上显示了。两颗卫星从2002年8月到2003年6月做了重叠观测，并且尽管两个卫星的测量模式并不相同，时间序列的探测结果却几乎是无缝对接，显示了二氧化氮浓度的一个持续增长过程并且排除了GOME卫星数据不能识别问题以及系统老化问题。

图4.中国中东部地区对流层二氧化氮柱浓度的月平均值绘制的月平均值由北纬30度到40度，东经110度到123度这一地区对流层二氧化氮柱浓度的每月平均3天数据复合而成。GOME和SCIAMACHY数据都有所展示。SCIMACHY测量最低点在2002年8月出现，但有限的数据在2003年前就可以得到。阴影部分代表了每月平均3天的标准偏差估计，并且重视了源于二氧化氮浓度变化以及源于云量覆盖的漏测带来的变化。

为了解释二氧化氮浓度增加以及确定它的来源，接下来几个可能解释中国二氧化氮柱浓度增加的潜在因素需要被考虑。

（1）测量敏感度的改变。如果地表反射显著增强，卫星敏感度也会增加。在GOME数据中没有显示反射率的一个系统的变化趋势。反射性气溶胶（硫酸盐）的增加也会增加敏感度，同样黑炭和沙尘气溶胶的减少也会有一样的效果。2000年中国黑炭和硫酸盐这类初级气溶胶粒子的排放具报道要比1995年少，然而TOMS（总臭氧监控分光仪）在紫外线方面吸收的气溶胶光学厚度在此期间没有变化趋势。有了缺失的中国气溶胶变化趋势信息，我们假设从1996年到2002年变化的气溶胶引进的不确定性大约达到美国气溶胶总影响的5~10%。

（2）NO2/NOX比例的变化。二氧化氮相对于一氧化氮的比例的变化可以导致二氧化氮的浓度相对于不变的氮氧化物有显著的增加。这个化学传输模式MOZART-2被使用来量化在亚洲的可能的NO2/NOX的比值。从1990到1999年这一时期的数据模拟正在进行中，在这些研究中MOZART中包含的所有地表化学物质排放量的变化都根据POET排放清单做了详细说明。模拟结果显示了对于60%的排放增量，特别是中国的人为排放增加量中，来自于GOME卫星的NO2/NOX的比例在夏季增加了8%并且在冬天减少了3%。这个结论很明显低于从GOME和SCIAMACHY两颗卫星中得出的二氧化氮改变量。

（3）二氧化氮的生存时间。这根本上取决于混合层以及混合层中化学物质所主导的HNO3生成速率以及它在云，气溶胶和随后的沉积物中的提取量。如果氢氧根离子浓度下降，那么对于不间断的排放过程来说，观测到的二氧化氮柱浓度要升高。氢氧根离子的减少可能源自于气溶胶的增多，但是另一方面，来自于污染物的碳氢化合物的增加可能会使氢氧根的含量增加。无论如何，氢氧根离子的减少会对许多大气微量气体造成影响。来自观测数据的氢氧根离子浓度的变化不能充分证明我们探测到的二氧化氮柱浓度的增加。

（4）二氧化氮排放量的增加。由消耗化石燃料产生的能量驱动的经济快速发展使得中国氮氧化物的排放量预计会大幅增加。MOZART-2模式显示人为的使氮氧化物排放量增加60%将会导致中国二氧化氮浓度在冬季增加50%，在夏季增加57%。所以对于第一近似值来说预计二氧化氮浓度变化和氮氧化物排放量的变化是同一量级的。

因此，氮氧化物排放量的显著增加可以成为在中国观测到的二氧化氮浓度增加的一个合理解释。一个最近的研究总结了中国氮氧化物的排放量从1994年到2000年增加了13%，但也有迹象显示1995到2000年间增长速率有所减缓。有趣的是，这个结论并没有得到GOME观测数据的支持，卫星数据显示了二氧化氮柱浓度的持续升高。实际上，任何方式的氮氧化物排放量的降低比如通过提高燃烧效率起到的作用都要比其他排放量或者其他没有在清单里列出的能源的改变要大。中国汽车的数量从1995年到2002年已经翻了一倍，从1040万上升到了2050万，这些加上国内工业化进程以及能源的使用可能使观测到的二氧化氮持续增加。我们需要更加详细的研究来证实卫星观测的结论并且来分配排放量。由GOME和SCIAMACHY卫星在过去10年中观测到的二氧化氮快速增长证明中国经济增长造成了严重的空气污染。

研究方法

GOME和SCIAMACHY卫星 GOME (Global OzoneMonitoring Experiment)是SCIAMACHY（Scanning Imaging Absorption spectroMeterfor AtmosphericCHartographY）的一个较小版本。两颗卫星都是被动式遥感，用来观测来自于地球的背向散射和球外辐照度。GOME观测的是最低点然而SCIAMACHY观测的有最低点和分支点。

GOME是一个四声道的紫外分光仪，是来观测最低几何可见度的分散太阳光。GOME是ESA ERS-2平台的核心有效载荷，从1995年4月开始运作，从1995年8月到2003年6月提供了全球覆盖。这个仪器有240~793nm的光谱区并且有0.2~0.4nm的光谱分辨率。GOME的地面观测范围有320*40平方公里。在赤道上的全球覆盖可以通过使用960km的传输通道在3天内完成。

SCIAMACHY是在2003年3月在ENVISAT上开始使用。自2002年8月开始可以获得最低点和分支点的数据。SCIAMACHY使用的紫外光最低点观测方法和GOME差不多，两者间主要的两个差异是SCIAMACHY更高的空间分辨率（60*30km2）以及更小的地面覆盖范围。后者源于最低点和分支点的交替观测，在赤道上的全球覆盖可以在6天内完成。

二氧化氮数据分析 用卫星资料来分析二氧化氮需要经过4道程序。首先，在425~450波段使用DOAS方法来决定在所有路径上二氧化氮的平均吸收值所代表的信号。第二步，通过3d-CTM SLIMCAT模拟每天平流层二氧化氮柱浓度然后在观测结果中减去这一部分从而排除平流层因素的干扰。为了解释模型和测量结果之间的区别，SLIMCAT数据在一个干净区间（180~210经度内）按比例缩小成GOME数据。第三步，用FRESCO方法算出云量大于0.2时的误差值并移除这些误差。

最后一步是通过辐射传输模型SCIATRAN来解释测量的垂直敏感度从而使剩余的对流层数据向对流层垂直柱浓度转变。在这最后一步中，表层光谱反射，表层高度，气胶负载以及二氧化氮垂直分布模型需要一个先验信息。后者来自于1997年一个化学传输模式--MOZART-2模式的运行，这个模式被用来探测在2.5*2.5网格内气团的月平均数据。尽管在分析中使用的先天假设对检索结果有重要影响，观测到的二氧化氮的改变不大可能受到影响因为每年都在使用同样的输入值。请注意对1998年来说，GOME没有1月份的数据。为了避免因为季节变化而产生的年平均的偏差，我们用1997年1月份的数据来代替这段缺失。

GOME和SCIAMACHY的数据分析基本相同除了一下几点；（1）SLIMCAT数据在2004年是缺失的，因此平流层修正取决于清洁参照组的使用（2）不是所有SCIAMACHY数据中都有FRESCO云量因此我们使用了一个强度标准，这个标准相当于FRESCO云量的20%。

MOZART 模型在1990到1999年这个时间段内，使用T63L47（1.8-1.8分辨率）的MOZART-2模型被用来进行敏感度研究。在

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