CASTEP研究C掺杂ZnO晶体的磁性能外文翻译资料

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CASTEP研究C掺杂ZnO晶体的磁性能

1. 介绍

稀释磁性半导体（DMS）是在非磁性半导体与磁性元素之间具有中间性质的化合物，并且通过用过渡金属（TM）元素掺杂非磁性半导体而获得[1]。 DMS是新型自旋电子器件最有前途的材料，因为载流子的电荷和自旋可以同时控制。在III-V DMS上已经做了很多工作。 （ln，Mn）As [2]的铁磁居里温度为90K，（Ga，Mn）As [3]的铁磁居里温度为172K，这对于实际应用而言太低。商业或移动设备的实现将需要这些材料具有室温铁磁性。因此，重要的研究工作集中在居里温度较高的DMS上。最近，作为具有独特性能如直接带隙（3.37eV），大激子结合能（60meV），强发射，大饱和速度和高击穿电压的新型II-VI族化合物半导体ZnO，由于其在场效应晶体管，发光二极管，谐振器，生物传感器和压电器件中的潜在应用而被深入研究[4,5]。在过去的几年中，大量的论文被发表来讨论TM掺杂ZnO的室温铁磁性[6-11]。尽管在一些体系中观察到了铁磁性，但是掺杂TM的ZnO的实验研究产生了不一致的结果，并且TM掺杂的ZnO中的铁磁性机制仍不清楚。据推测，TM掺杂的ZnO容易形成簇或次生相，这不利于DMS的应用。避免这些问题的一种可能的方法是用非磁性元素而不是磁性TM掺杂ZnO。

最近，研究了C和N掺杂ZnO中的铁磁性[12-17]。周等人[12]报道他们观察到C掺杂ZnO薄膜中的RT铁磁性。实验清楚地表明，铁磁性可以通过不同的制备方法来实现。 Herng等人[13]也观察到p型C掺杂ZnO薄膜中的RT铁磁性。但是，他们没有解释铁磁性的起源。潘等人。 [14]观察到n型C掺杂ZnO薄膜中的铁磁性。他们提出空穴介导作为C掺杂ZnO中铁磁耦合的机制。 Yi et al。 [15]研究了氮杂质对C掺杂ZnO薄膜室温铁磁性的影响。已经发现，低浓度的N掺杂不会导致磁化的明显变化。然而，随着N掺杂浓度超过0.05％，C掺杂薄膜的磁化强度将显著增加。

由掺杂ZnO的非磁性元素引起的磁性与掺杂TM的ZnO不同[16]。 首先，非磁性元素的轨道通常处于离子状态。 因此，他们没有不成对的旋转。 其次，与TM的d状态相比，p状态的自旋和轨道之间的相互作用弱。 第三，p态中的价电子是离域的，并且具有更大的空间延伸，这可能产生长程交换耦合相互作用。由于C或N只具有p轨道而不是TM的d轨道，因此现有的DMS理论不适用于它们。 C或N掺杂ZnO中铁磁体的机理尚不完全清楚。 混淆可能来自不明确的磁相互作用及其可能的几何构造。 在本文中，我们使用基于密度泛函理论（DFT）的第一原理方法研究了C掺杂ZnO中的电子结构和铁磁稳定性。 首先，我们将研究影响C掺杂ZnO的FM耦合的可能的几何构型。 然后，我们将证明C掺杂ZnO的铁磁性来源于C原子之间的耦合。 此外，我们还研究了缺陷和晶格应变对C掺杂ZnO的FM的影响。 我们希望我们的工作能够为新型DMS的应用提供一些帮助。

1. 计算细节

计算采用基于密度泛函理论和平面波赝势方法的CASTEP编码[18]。局部密度近似（LDA）采用交换相关函数。价电子与离子核之间的相互作用用超软赝势描述。 C，Zn和O的价电子构型分别被认为是2s22p2,3d104s2和2s22p4。为了避免C原子与其邻近超晶胞中的图像之间的相互作用，我们使用周期性的3 3 2纤锌矿超晶格超晶胞，其由超晶胞中的72个原子组成。用C取代两个O原子得到5.6％的掺杂剂浓度。在本文中，我们进行了铁磁 - 反铁磁有序相对能量的计算。为了研究ZnO超晶格中是否存在C原子之间的FM耦合，我们计算了10个配置。图1显示了超级电池Zn36C2O34和十种配置。在这些配置中，一个C原子被O0取代，另一个C原子被O1到O10范围内的O原子取代，分别命名为代码从配置1到配置10。已经仔细检查了总能量与平面波截止能量和k点采样的收敛性测试。截止能量的最终集合是340eV，并且使用由Monkhorst-Pack方案生成的2 2 2 k点采样来执行积分。实验

纤锌矿ZnO的晶格参数，alpha;= 3.246 A°和c = 5.200 A°[19]，并且内部坐标和晶格参数在整个工作过程中完全放松。

1. 结果与讨论

3.1 C掺杂ZnO的磁性能

ZnO被认为是具有四种不同结构的晶体，B1（岩盐），B2（CsCl），B3（闪锌矿）和B4（纤锌矿）。 尽管B4和B3的晶体结构有很大的差异，但它们具有相同的局部四面体环境。 因此B3和B4的物理性质接近。 Jaffe等人。 [20]预测B1到B2转换发生在260 GPa左右。 在室温下，B4到B1的转变发生在9GPa左右，这导致配位数从4增加到6，而较大的体积减少了约16.7％[21]。 在室温条件下，B4被认为是最稳定的结构，它由沿c轴交替堆叠的Zn和O平面组成。 因此，我们的计算是在B4 ZnO晶体中完成的。

图1显示了超级电池Zn36C2O34和十种配置。对于1至5的构型，两个C原子被一个Zn原子隔开，形成-C-Zn-C-。对于构型6-8，两个C原子被两个Zn原子分开，形成-C-Zn-O-Zn-C-。对于构型9和10，两个C原子被三个Zn原子隔开，形成-C-Zn-O-Zn-O-Zn-C-。对于每种配置，计算FM和AFM状态。计算结果显示在表1中。为了使不同配置之间的总能量比较，将配置9的FM状态的自由能选择为能量参考。因此，在新的规模中，配置9的FM状态的能量等于零。 FM和AFM状态之间的能量差（DE = EFM EAFM）几乎消失，从1到5的配置，这表明FM和AFM状态几乎退化，所以系统将是顺磁性的。由于两个碳原子仅被一个锌原子分隔开，构型从1到4，所以一个碳将与另一个碳相互作用。结构优化后C原子之间的键长缩短为1.27 A°。碳之间的相互作用将导致能量减少5eV。对于1到4的配置，每个C的计算磁矩为零。配置1到5的能量低于配置6到10的能量，这表明ZnO中的C原子具有明显的聚集趋势。在TM掺杂的ZnO中已报道了聚集趋势[22-25]。 C原子的聚集几乎不产生磁矩，这与TM掺杂的ZnO不同。从表1我们可以发现FM的总能量低于原子力显微镜的配置从6到10，表明碳原子之间的FM耦合更稳定。尽管与配置6-8相比，配置9和10之间的C原子之间的距离更远，但我们可以从表1中发现，配置9和10中的FM状态在能量上更有利。当两个C原子在配置9和10的配置中远离7.2 A°时，FM态仍比AFM态低148 meV。这些结果表明，C原子之间的FM相互作用可视为长程耦合。与TM的d或f态相比，C 2p态是离域的，并且具有更大的空间扩展，这可以促进远程耦合。

图2显示了配置9中FM Zn36C2O34的部分自旋密度。图2中的虚线表示费米能级。 C 2p与费米能级附近的O 2p杂化，从而导致自旋再分布。 发现费米能量的电子态几乎100％自旋极化。 这些在费米能级的电子态属于C 2p，O 2p和Zn 4p的少数自旋态。此外，发现C 2s与费米能级以下的Zn 4杂化。 Zn 3d很难自旋极化，主要与O 2p杂交。图3显示了配置9中AFM Zn36C2O34的部分自旋密度。在FM

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