2014年北京亚太地区经济合作会议期间的亚微米气溶胶外文翻译资料

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2014年北京亚太地区经济合作会议期间的亚微米气溶胶

摘要：2014年北京亚太经合组织（APEC）会议期间，北京及其周边地区约有30％至40％的工业活动和50％的运营车辆受到限制。与APEC会议之前获得的数值相比，大气颗粒物中的亚微米气溶胶颗粒（PM1）浓度从101减少到36.9 mg/m^-3，或63％。在所有的无机物和黑碳中，硝酸盐浓度相对于PM1总浓度下降得最多，质量浓度从25.5 mg / m³降至7.1 mg / m³，相对贡献率从21％降至14％。此外，硫酸盐和铵的含量分别大幅下降至9.5和8.5毫克/立方米。由于该期间实施的污染控制措施，硝酸铵和硫酸铵对消光的相对贡献分别下降了10％和5％。另外，汽车尾气中的多环芳烃也大量减少。

关键词：亚微米气溶胶；亚太经济合作组织；消光；多环芳烃

1绪论

细颗粒物，也称为气溶胶颗粒，会影响人体健康，空气质量，能见度以及地球气候。政府间气候变化专门委员会（2013）指出，尽管近几十年来进行了广泛的研究，但气溶胶对气候影响的认识依然存在实质性的不确定性。

近年来，中国北京的大量细颗粒物污染事件概率有所增加。 全市居民人口2110万人， 2013年，运营车辆总量超过540万辆，能量消耗相当于7350万吨标准煤。大量研究表明，汽车和工业污染，例如来自发电厂，钢厂，水泥厂和石化行业的污染是北京地区最重要的细粒子来源之一。为确保2014年亚太地区太平洋经济合作会议（APEC）期间空气质量良好，政府制定了严格的空气污染物排放控制措施；这些措施包括在北京及其周边省市（包括天津，河北，内蒙古，山西和山东）实施的一系列排放控制措施（APEC-ECMs）。因此，2014年11月3日至12日期间，北京460多家排放量大的知名企业被要求停产或限产。此外，在会议期间，私家车的出行数量也因单双号限行而受到控制。期间共有9298家企业被停产，受命限制生产的企业达到3900家，全部六个省市都关闭了4万多个建筑工地。此外，在这些地区禁止各种户外燃烧做法，例如秸秆，垃圾和树叶的燃烧。因此，APEC期间空气质量被评定为“优秀”，空气质量指数（API）为0-50。异常日的API为101-200，被分类为“光污染”。 北京居民将APEC会议期称为“APEE蓝色”日，指的是在此期间可见的空气质量良好的蓝色天空。

本研究评估了北京APEC会议期间亚微米气溶胶粒子（PM₁）的特征、变化及其对光消光的影响。 此外，我们还研究了多环芳烃（PAHs）的变化特征和来源。

2实验方法

2014年10月17日至12月12日，在中国科学院大气物理研究所（IAP）就地测量了亚微米气溶胶。 计量期间包括两个子期间，第一个没有APEC-ECMs（11月17日至11月2日；APEC前），在第二个子期间，APEC-ECMs正在进行（11月3日至11月12日；APEC期间）。

2.1研究站点

观测点位于北京三环以北，四环以北地区（39°58rsquo;28”N,116°22rsquo;16”E;Fig,S1）; 距北三环八达岭高速公路以西200米，东西向的北土城西路以南50米，距第三环路约1公里。 抽样是在一个两层楼高（10米）的屋顶上进行的。

2.2仪器和实验方法

通过使用高分辨率飞行时间质谱仪测量非抗熔性PM₁的粒径分布及组成。使用多角度吸收光度计测量PM₁的黑碳（BC）组分。 根据沉积在石英纤维滤器上的气溶胶吸收光的光衰减原理，MAAP以670 nm的入射光波长运行。可见度是通过使用能见度传感器测量的，该传感器由发射器，接收器和控制器组成，范围为10米至50公里，气象数据也通过自动气象观测仪获得。

HR-ToF-AMS操作和数据分析的细节已经在其他地方报道过（Zhang等，2014）。标准ToF-AMS数据分析软件包，SQUIRREL版本1.50和PIKA版本1.09，都是从To F-AMS-Resources网页（http://cires.colorado.edu/jimenez-group/To FAMSResources）下载的 以分别从V模式和W模式数据生成单位和高分辨率质谱。Middlebrook等人 （2012）认为，收集效率（CE）应该与成分有关，并且受高气溶胶酸度，高相对湿度和高铵的影响，硝酸盐质量分数（ANMF，gt; 0.4）。在本研究中，引入硅胶扩散干燥器以保持采样管线中的相对湿度低于40％，并且气溶胶接近中和（图S2）。因此，气溶胶酸度和相对湿度预计会对CE产生较小的影响。 但是，ANMF有时高于0.4（图S3）。因此，应用了基于更高ANMF条件的变量CE（即CE dry = max（0.45,0.0833 0.9167 ANMF））。 此外，通过使用PMF评估工具包（PET）对高分辨率质谱数据，即离子指定的W模谱进行正矩阵分解（PMF）分析（Paatero和Tapper，1994） v2.05（Ulbrich等人，2009）来解释PM1内的有机气溶胶（OA）成分。Ulbrich等人的文献 （2009）和Zhang等人 （2014年）介绍了PMF分析的技术细节。 在本研究中，我们只考虑离子达到m/z 100，因为较大的离子具有较低的信噪比（S / N），并且由于质量分辨率不足而更偏向于离子。 同位素在PIKA中被系统地限制，但是从数据和误差矩阵中被去除，因为它们的存在会给PMF分析中的母离子赋予过量的重量（Setyan et al。，2012）。在PMF分析之前，从高分辨质谱仪（HRMS）数据和误差矩阵中去除S / N比lt;0.2的离子。 S / N在0.2和2之间的“弱”离子通过将它们的误差增加2倍而降低（Paatero和Hopke，2003; Ulbrich等，2009）。通过质谱比较，该分析的最佳解决方案被确定为五因子解决方案，包括低挥发性含氧OA（LV-OOA），半挥发性含氧OA（SV-OOA），烹饪排放相关的OA （COA），烃样OA（HOA）和生物质燃烧OA（BBOA）。 补充材料（A部分和图S4-S7）给出了PMF诊断讨论和相关图表。通过修改受保护视觉环境的机构间监测（IMPROVE）方法来估计PM₁成分的光消光，其细节可以在Wang等人的文章中找到（2015年）。 所有这里提供的数据都是在北京标准时间的环境温度和压力条件下报告的。

3结果和讨论

3.1 化学成分和有机气溶胶因素

所有PM₁物种（包括有机物，硝酸盐，硫酸盐，铵，氯化物和BC）质量浓度的时间分辨变化表明，2014年10月17日至11月12日期间发生了一系列污染事件（图1a）。 这些污染事件表现出强烈的不对称“锯齿周期”，其中周期在冷锋后开始，在大约3-5天内逐渐增加，然后随着下一个冷锋迅速下降（Jia et al.，2008）。 整个时期PM1质量浓度最高为312 mg·m^-3，平均质量浓度为75.7plusmn;69.3 mg·m^-3。

尽管在APEC会议期间发生了两次或三次污染事件（图1a，灰色背景），但污染强度明显低于APEC会议前的污染强度（图1a，白色背景）。 两个子时期PM₁的平均质量浓度分别为101plusmn;73.8 mg m^-3和36.9plusmn;36.7 mg m^-3。在所有的无机物种和BC中，由于北京和内蒙古的车辆采取了控制措施，在质量浓度方面，硝酸盐的质量浓度从25.5降至7.1 mg / m ³，相对贡献率从21％降至14％ 减少周边地区的工业排放量。此外，尽管硫酸盐（1％）或铵（2％）的相对贡献没有明显降低，但它们的质量浓度分别降低了9.5和8.5 mg m^-3。

图1.（a）在（b和e）之前，亚微米气溶胶颗粒（PM₁）物质的质量浓度和PM₁（b到d）和organicaerosols（OA;e到g）的平均质量浓度和组成的时间序列。 以及（c和f）亚太经合组织（APEC）会议期间。（d）和（g）代表整个实验期间。（a）中的灰色背景代表APEC会议期间。

OA在整个时间段和两个子时间段内都是PM₁的主要成分（图1b-d）; 在亚太经合组织期间OA的质量浓度下降最多，从40.8增加到18.2 mg m-3。 然而，OA的相对贡献实际上增加了5％，与APEC期间PM1总质量浓度整体下降幅度较大有关。 这一结果与先前研究结果一致，其中PM1质量浓度的降低与有机物贡献的增加和无机物质的减少相对应（Sun等，2014; Zhang等，2014）因此，相对于PM水平较低的其他物种，OA是PM1更重要的贡献者。He等人（2006）确定OA占北京细粒子的30％-50％。 这个结果与本研究的结果一致，其中OA的平均贡献从44％变化到49％（图1b-d）。如前所述，本研究中得到的五项OA因素为LV-OOA，SV-OOA，COA，HOA和BBOA。 检查组分的质谱（MS）特征，然后检测它们与示踪物，日间变化和其他特征的相关性。 图2显示了活动期间的MS配置文件及其时间序列。

LV-OOA和SV-OOA是许多以前的研究（Crippa et al.，2013; He et al.，2011; Sun et al.，2011a，2011b）已经确定的典型的次级OA（SOA）。两者的质谱都以突出的C_xH_yO_z 片段为特征，其由m/z 44的突出峰（图2a和b）表征。然而，SV-OOA的MS也在来自饱和烷烃，烯烃和环烷烃的离子系列C_nH _{2n 1} （m / z 43,57）和CnH 2n-1 （m / z 41,55）上显示出显着的信号， -OOA（Zhang等，2014）。这与0.36处SV = OOA的低氧碳比（O/C）相比，低于LV-OOA在0.79处的低氧碳比（O/C），这与巴塞罗那在0.32和0.75处分别测得的那些相似（Mohr等，2012 ）和巴黎分别为0.39和0.73（Crippa等，2013）。LV-OOA与硫酸盐强烈相关（r = 0.946；图2a和表S1），表明这两个物种属于次生性质，主要受区域生产驱动。 SV-OOA通常与硝酸盐相关（r = 0.907;图2b和表S1），表明其具有半挥发性特征。 此外，两者都与相对湿度和Ox（O₃ NO2；表S1）强相关，表明本研究中SOA的形成机制包括光化学氧化和水相加工。两种典型的主要成分分析（POA），HOA和COA分别在交通和烹饪源排放中得到确认。 因此，它们与BC和C₆H₁₀O （r = 0.742和0.967; 图2c和d，表S1），在烹饪排放源光谱中显示出一个突出的峰值（Sun等人，2011b）。HOA和COA质谱由C_xH_y 控制，导致高氢碳比（H/C），范围从1.78到1.81，但O / C比低，范围从0.09到0.12（图2c和d）；这个结果与之前在加利福尼亚州弗雷斯诺市（O/C = 0.09-0.11；Ge等，2012）和纽约市（O/C = 0.06-0.18；Sun et al.，2011b）。这些因素之间最重要的区别是昼夜情况。 COA的昼夜模式显示出两个高峰，一个在中午，一个在晚上，对应于当地居民的午餐和晚餐时间。然而，HOA的高峰出现在上午高峰时段附近，另一个高峰出现在晚上，与北京的实际交通条件一致（图3）。BBOA质谱的特征是在离子C2H4O2 （m/z 60;图2e）处显着的信号，该信号已知由左旋葡聚糖产生并由生物燃烧中的纤维素分解形成（Schneider等人，2006）。BBOA的O/C为0.24，在实验室产生的初级生物质燃烧气溶胶报道的范围为0.18-0.4（Aiken等，2009；He等，2010）。在北京及其周边地区，9月下旬至10月收获谷物，在此期间，生物质燃烧对细颗粒物的贡献也很大（Yu et al.，2013）。此外，PMF因子与风速（WS）呈负相关（表S1），表明风在清除过程中起着重要作用。

图2.（a）低挥发性含氧OA（LV-OOA），（b）半挥发性OOA（SV-OOA），有机气溶胶（OA）组分的高分辨率质谱仪（HRMS;左）和时间序列 OOA），（c）烹饪排放OA（COA），（d）烃样OA（HOA）和（e）生物质燃烧OA（BBOA）。（a）中的区域性次生物种的硫酸盐，（b）中的半挥发性次生物种的硝酸盐，（c）中的作为烹饪气溶胶的示踪离子的C₆H₁₀O₇，示出了作为（d）中HOA的示踪剂和（e）中氯化物作为生物质燃烧排放物的示踪剂。

在本研究中，由于APEC-ECM，两种类型的被识别的SOA（LV-OOA和SV-OOA）的相对贡献从61％降低到50％; 这种下降是因为SOA前体的浓度降低，例如大气中挥发性有机化合物（VOC）减少34％（http://www.bjepb.gov.cn/bjepb/332423/332446/416697/） index.html）由于对车辆和工业污染的控制。 因此，POA因子的相对贡献或者增加，如COA和BBOA的情况下，或者仅略微下降，如HOA下降1％。 然而，所有POA因子的实际浓度确实表现出下降。然而，所有POA因子的实际浓度确实表现出下降。 由于在APEC期间几乎没有对餐饮业采取任何限制

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