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恒湿土壤中不同生物炭-肥料氮比例条件下生物炭对土壤N₂O排放的影响

Zhengjun Feng，Lizhong Zhu(朱利中)

浙江大学环境与学院，浙江杭州，310058，中国

浙江省有机污染过程与控制重点实验室，浙江杭州，310058，中国

亮点概述

bull;土壤 N₂O 排放受生物炭与氮肥配比的影响。

bull;当生物炭与氮肥的比值较高时, 生物炭抑制了 N₂O 的排放。

bull;当生物炭与氮肥的比值较低时, 生物炭促进了 N₂O 的排放。

bull;生物炭应与氮肥适当配比, 以减少 N₂O 排放。

摘要图

文章信息

文章历史:

2016年11月29日收稿

2017年1月15日经修订的表格收到

2017年1月18日 被录用

2017年1月26日 在线收录

摘要

生物炭修复技术被提议作为一种潜在的解决方案以改善土壤质量和抑制温室气体排放。鉴于中国氮肥过度使用问题严重, 研究生物炭对施加过量氮肥的土壤的影响是具有重要意义的。为此, 进行了两套土柱试验, 探讨了生物炭对氮肥过量的土壤 N₂O 排放的影响，对三种生物炭 (分别为300℃、500℃和 700℃热解生物炭) 和一种氮肥 (硫酸铵) 不同施用率下的影响做了研究。实验发现 N₂O 排放量与生物炭和氮肥施用率有关, 在加入生物炭后, N₂O 排放量与 TC/IN(总碳与无机氮比值) 呈负相关。土壤 TC/IN决定了铵的利用途径, 影响了硝化和 N₂O 排放强度。当 TC/IN相对较高时 (gt;60), 抑制硝化从而导致抑制 N₂O 排放，反之，当 TC/IN相对较低时, 增强的硝化作用 (lt;45) 促进了 N₂O 排放。总之, 生物炭对土壤 N₂O 排放的抑制是有条件的, 生物炭应适当地应用于氮肥以避免过量的 N₂O 排放。

关键词： 生物炭; 氧化亚氮; 氮肥

⁎通讯作者：浙江大学环境科学系 浙江杭州，310058，中国。

E-mail地址：zlz@zju.edu.cn（L.朱）。

http://dx.doi.org/10.1016/j.scitotenv.2017.01.115

0048-9697 / copy;2017爱思唯尔保留所有权利。

1.引言

氮肥的过度使用（N肥）在中国是一个严重的问题。中国农田平均氮肥施用率估计约为300公斤/公顷, 远高于世界平均100公斤/公顷 (Cui等, 2010)。氮肥施用过量造成了肥料使用效率低下 (Cui等)、土壤酸化 (Guo等，2010; Sheng等，2016) 和N₂O的过量排放 (Qu等, 2014)等诸多问题。据报道, 生物炭是一种很有前途的土壤改性剂, 可提高肥料使用效率, 减少土壤酸化, 提高作物产量 (Lehmann, 2007; Lehmann and Joseph, 2009; Sohi等, 2010; Kuppusamy等, 2016)。此外，许多研究人员已经发现生物炭能够减少N₂O排放 （van Zwieten等，2010; Wang等，2011; Cayuela等，2014; Xu等，2014; Case等，2015; Mandal等，2016a）。因此，生物炭改良土壤可能是应对中国氮肥严重过量使用现状的一个潜在的解决方案。

然而，在已发表的研究中，生物炭对N₂O排放的影响是有争议的。一般来说，N₂O排放量受土壤系统的含水量控制。在淹水土壤系统中，没有观察到N₂O排放，是因为所有产生的N₂O都转化为N₂（Weier等，1993; Zhang等，2010; Saggar等，2013）。因此，大多数关于生物炭与N₂O排放之间关系的研究是在含水量低于持水能力的排水土壤系统中进行的，在这个系统中，可观察到显著的N₂O排放（Bass等，2016; Chang等，2016;Harter等，2016;Mandal等，2016b）大多数研究表明，生物炭抑制N₂O排放（Singh 等，2010; Zhang等，2010; Rogovska等，2011; Angst等，2013; Hu等，2014; Van Zwieten等，2014），但是也有一些研究人员发现生物炭对土壤N₂O排放没有影响（Scheer等，2011; Angst等，2014）或是反而增加了N₂O的排放量（Clough等，2010; Shen等，2014）。因此，生物炭抑制N₂O排放可能是有条件的，需要更多的研究来阐明这些机制。

以前的一些研究已经讨论了土壤中涉及N₂O排放的生物/化学过程。一般而言，N₂O在一系列生物/化学过程中排放，包括硝化作用，反硝化作用，偶联硝化反硝化作用，化学脱氮作用和硝化反硝化作用（Wrage等，2001; Hayatsu等，2008; Xu等，2013）。硝化作用和反硝化作用是N₂O排放的两个主要过程，释放N₂O的强度受许多环境因素影响，如pH，养分有效性，C/N比（土壤中总碳与全氮的比例）和好氧条件。除了生物炭对N₂O的吸附外（Cornelissen等，2013），还有几种其他机制来解释生物炭对N₂O排放的影响：1）生物炭增加土壤pH值并将反硝化作用增强，因此，更多的N₂O转化为N₂（Zhang等，2010; Van Zwieten等，2014; Xu等，2014）2）生物炭增强土壤对NH₄ 和NO₃^-的吸附，降低微生物所需矿物氮的含量，最终导致抑制N₂O排放（Singh等，2010; Wang等，2011; Angst等，2013）3）生物炭增加土壤通气量，抑制反硝化作用并减少N₂O排放（van Zwieten等，2010; Rogovska等，2011）4）生物炭为脱氮提供额外的C底物，改善反硝化作用并促进N₂O排放（Ameloot等，2013）5）生物炭提供更多的矿物氮用于微生物并因此促进N₂O排放（Shen等，2014）。

在上述因素中，土壤C/N是决定土壤氮利用途径的关键参数，从而影响硝化和反硝化作用（Peterjohn和Schlesinger，1991; Booth等，2005; Geisseler等，2010; Guo等，2013）。当土壤C/N增加时，微生物的氮需求量增加高于氮的施用率，氮则成为相对于碳的限制因子。为了满足微生物的需求，更多的矿物氮被同化，因此硝化或反硝化作用的氮更少。结果，N₂O排放量变得相对较低。相反，当土壤C/N降低时，N变得相对充足，并且过量的N可用于硝化或反硝化。结果显示，N₂O排放量变得相对较高。另外，大多数脱氮反应是异养的（Wrage等，2001; Xu等，2013），而硝化一般由自养硝化菌和异养硝化菌进行（Guo等，2013）。与自养硝化细菌不同，大多数反硝化细菌和异养硝化细菌需要有机碳作为C源来生存，而土壤C源的增加对这些微生物有利。结果表明，当C的增加不引起N限制时，N₂O排放可能增加。作为富含C的材料，生物炭可以显著改变土壤C的可利用率和C/N （Ameloot等，2013）。然而，很少有研究关注生物炭在不同土壤C/N方面对土壤N₂O排放的影响。

为研究生物炭对N肥过度施用系统中N₂O排放的影响，揭示生物炭诱导C/N比变化对N₂O排放影响的作用，进行了两组土柱实验。测试了在300,500和700℃（分别为RS300，RS500和RS700）热解的三种不同的生物炭和一种土壤以及一种氮肥（硫酸铵）。使用不同的生物炭和氮肥施用量来控制土壤碳氮比，并模拟氮肥过度施用系统。测定N₂O排放速率，并测量土壤铵和硝酸盐浓度。此外，为了更好地理解生物炭对N₂O排放变化的影响，引入了一个新的参数TC/IN比率（土壤总碳与无机氮的比率）。该研究可为生物炭在不同施肥土壤中的应用提供有用信息，并进一步揭示生物炭对土壤N₂O排放的影响机制。

2.实验部分

2.1土壤性质

从中国杭州浙江大学玉米种植超过5年的试验农田（N30°18rsquo;17”，E120°3rsquo;52”）表层0-10cm收集的淤泥壤土（37.2％沙，48.2％淤泥和14.6％粘土）。由于每年农田施用600kgN /hm²化学N肥，所以这是典型的N肥过度使用农田。将土壤风干，研磨至lt;2mm并分析其基本性质（表S1）。

2.2生物炭制备

生物炭由稻草制成。制备的稻秆分别在300℃，500℃和700℃下热解生成不同种类的生物炭，分别命名为RS300，RS500和RS700。表S1列出了这些生物炭的特性，支持信息（SI）提供了生物炭制备过程的详细信息。

2.3土柱结构和气体采样

一个柱用于土壤培养和气体收集。它由有机玻璃制成，高40厘米，内径16厘米，顶部覆盖着一个带橡胶圈的盖子，在侧面挖一个14mm的孔并用橡胶塞塞住，用20mL注射器从其中收集气体样品。为了避免气体采样过程中的压力扰动，按照Hutchinson等人的方法，将长15mm，内径1mm的通气管插入侧面。（Hutchinson和Mosier，1981; Hutchinson等，2000）。将约3.5kg干土与700mL去离子水充分混合（如果需要还加入生物炭和（NH ₄）₂ SO₄）。 预先在底部铺设5cm的鹅卵石层，并将混合好的土壤均匀撒在鹅卵石层上。土壤高度在13cm到14cm之间。

气体采样前，柱顶部的盖子保持打开10min。然后关闭盖子，分别在0,15和30min收集三个气体样品。采样时间跨度（仍然是3个点）将根据估算的N₂O排放率进行调整。之后，对三个样品的N₂O浓度和采样时间进行线性回归分析。计算N₂O的排放率作为由柱的上部空间体积标准化的方程的斜率。通过计算N₂O排放速率-时间演变曲线的面积来估计累积的N₂O排放量。

用带有电子捕获检测器的气相色谱仪（FULI-9790，中国）检测N2O的浓度。载气是30mL /min的流速的N₂。以往的研究表明，当只有N₂作为载气时，样品中CO₂的存在导致了N₂O信号的非线性响应（Zheng等，2008）。此外，不同样品的CO₂浓度可能不同，CO₂应该为检测N₂O带来很大的不确定性。据报道，CO₂作为补充气体被认为是消除CO₂对N₂O测定干扰的理想方法（Zheng等，2008; Zhang等，2013）。因此，使用流速为40mL / min的补充气体，N₂中的0.5％CO₂。将气体样品装入带有10通阀的2.5mL回路中。使用装有HayeSep Q（80-100目）的预柱（2mtimes;3mm）从气体样品中分离O₂，然后将不含O₂的气体样品反冲洗到检测柱（3mtimes;3mm）与Porapak Q（80-100目）。色谱柱和检测器温度分别为50°C和250°C。

2.4柱实验设计

进行两组柱试验，两组均持续约一个月。第1组从2015年10月27日开始，到2015年11月23日结束。第2组从2016年1月8日开始，到2016年2月2日结束。所有柱子都含有3.5kg的土壤，水分含量调整为41％ 填充孔隙（WFPS，20％重量）和（NH₄）2SO4作为氮肥施用。所有色谱柱都放置在恒温25℃的温室中。表1列出了实验装置的细节。定期进行气体和土壤采样。在这项研究中，50 mg N/kg的施肥量等于87kg N/ha农田，这与世界平均氮肥投入量大致相同。施用200mg N/kg的施肥量等于348kg N/ha农田，这与N肥过度施用系统中的N肥投入量大致相同（Cui等，2010）。

2.5土壤和生物炭分析

用氯化钾溶液萃取NH₄ ，并用紫外分光光度计（UV-1800，Shimadzu）测定（Willis等，1996）。 NO₃^-用去离子水萃取并用离子色谱法测定（Stahl，1994）。 通过硝酸盐的相应增加量估算硝化到硝酸盐的量。通过降低的铵量和铵硝化为硝酸铵的量之间的差估计固定的铵的量。通过pH计（Thermo Sc

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