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对用于800nm宽带脉冲压缩光栅的高反射镜的fs激光诱导损伤的研究

Abstract

本文通过使用三种电介质（Ta₂O₅/SiO₂/HfO₂）的电子束蒸发来制造用于800nm宽带脉冲压缩光栅的高反射镜，带宽超过波长800nm的波长大于160nm时它具有大于99％的反射率，在413nm的曝光波长下的透射率为84.3％：通过脉冲宽度tau;p为40-100fs的800nm TE偏振激光器研究了反射镜的激光损伤行为。镜子的激光损伤阈值观察到tau;0p的拟合缩放定律。损伤特性和近场分布一致表明，反射镜的初始损伤归因于电场强度最大值的区域位置的非线性电离。实验阈值可以与基于电子产生的模型拟合，与光电离和雪崩电离联系起来。具有良好光谱性质和高激光损伤阈值的反射镜为制造800nm脉冲压缩光栅提供了坚实的基础。

第一章 背景介绍

由于Strickland ^[1]提出了啁啾脉冲放大（CPA）技术，许多超高强度（UHI）大型激光器设备已经建成，如OMEGA-EP，LIL petawatt，LULI-2000等等^[2]。衍射光栅作为啁啾脉冲防大技术中的关键环节，其研究和发展收到了人们的日益关注，衍射光栅必须满足啁啾脉冲放大技术对其高衍射效率和高抗激光诱导损伤阈值（LIDT）^[3]的要求。由于金属固有的高吸收损耗，金属光栅的低抗激光诱导损伤阈值是限制其发展的主要原因，即使衍射光栅在一个较宽的激光波长范围内（200nm）具有较高的衍射效率^[4]。基于这样的背景，Peery于1995年提出多层介质膜光栅（MDG）这个概念概念^[5]。多层介质膜光栅将多层介质膜涂布在光刻胶的顶层，这个新的设计提供更高的衍射效率（大于95％）和更高的抗激光损伤阈值，这种光栅的表现主要受介质膜和光刻胶的光学性能和光栅的几何结构的影响。

近年来，正是因为正是因为这种光栅的高抗激光损伤阈值的特性，多层介质膜光栅在被应用于中心波长为800nm的啁啾脉冲放大器中实现超短脉冲时受到越来越多的研究和应用。Canova等人在2007年报导了用于800nm脉冲压缩的全介质膜光栅 ，介质膜材料用HfO₂-SiO₂制成，据报导，该介质膜光栅在38nm的带宽上具有96％的衍射效率，并且对于50fs的带宽具有1.1J/cm²的抗激光损伤阈值。2009年，Martz等人报导了(Nb0.5Ta0.5)₂O₅–SiO₂光栅，其在800 nm波长为中心，脉宽宽超过40nm时，对于120fs的带宽具有0.47002J/cm²的抗激光损伤阈值，其衍射效率超过96％。

然而，如参考文献 ^[6,7]，这种窄带宽的多层介质膜光栅不能满足超短脉冲压缩的要求。为了增加带宽，2010年，我们报告了基于模拟退火算法和傅立叶模式方法的介质膜光栅的设计结果。该光栅被设计成刻在由交替层Ta2O5和SiO2构成的反射镜的HfO2顶层中。该多层介质膜光栅被设计成具有1960线/ mm的线密度，波长处给出57.1°的Littrow角。 这种多层介质膜光栅在大约800nm的110nm波长范围内在-1级TE偏振中具有超过97％的平顶反射率。众所周知，制造高反射率膜是脉冲压缩光栅最关键的步骤之一，因为光栅的性能与介质膜性能直接相关。宽带脉冲压缩要求光栅的介质膜必须具有三个特性：高反射率，宽带宽和高激光损伤阈值。在2011年，根据参考文献^[7]，介质膜光学性能和抗激光损伤阈值的能力初步报道[8]。 在本文中，主要是关于介质膜表面的光学性质和损伤机理的详细讨论。

第二章 多层介质膜的制备与光谱特性

根据每层介质膜的设计厚度，通过在熔融石英基板（50mmtimes;50mmtimes;1.5mm）上使用三种电介质（Ta₂O₅/SiO₂/HfO₂），通过电子束蒸发来沉积所有的介质膜。在介质膜结构中，Ta₂O₅和SiO₂组成的高反射体，以提供高反射率和宽带。SiO₂层在高反射体上方，如在多层介质膜中的匹配层，其在该设计中对于多层介质膜是非常重要的。顶层为用于蚀刻光栅结构的HfO₂层。选择Ta₂O₅来替代常用的高折射率介质膜（HfO ₂），因为其可以增加相对折射率差（Ta₂O₅和SiO₂）以获得更宽的反射带宽。选择2HfO₂层作为蚀刻层，是因为HfO₂光栅不仅在优化过程中可以在大的蚀刻公差范围内提供良好的光谱性能，而且具有良好的耐激光辐照能力。从图2可以看出，在约800nm波长附近约160nm的宽带宽度，该光栅有大约99％的平顶反射率（TE偏振，入射角为57.1°）。尽管在入射角为23.91°时透射光谱从350nm波动到500nm，但是在413nm的曝光波长下，介质膜的透射率为84.3％，如图3所示。通过LAMBDA 1050光谱仪重复测量反射率和透射光谱。由于脉冲压缩光栅通常在高真空环境下工作，用于制造多层介质膜光栅的反射镜应该承受高真空压力，在5times;10 ^-4 Pa的真空压力下重复测试反射镜之后，通过Leica DMR偏振显微镜（500）详细观察反射镜，其显示在整个表面上没有由应力失配引起的灾难性裂纹 。

第三章 损伤试验

3.1实验装置

如图4所示，用于损伤测试的实验装置包括一个800nm CPA Ti：蓝宝石激光器系统，它会在近高斯空间分布内产生具有高达3.8mJ能量的压缩脉冲。脉冲持续时间在38fs到100fs的范围内连续变化。该系统可以以大约1KHZ的重复率运行。使用隔离的机械快门来获得不同的脉冲数。衰减器用于调节样品上的照射能量。束诊断用于监测每个脉冲的斑点形态。脉冲能量由能量计从束的分裂部分测量。用于损伤测试的样品安装在机动x-y平移台上。在焦距为50cm的透镜的焦平面中可以实现在光束法线中具有1.37times;10 -2 mm 2的面积的高斯空间光束轮廓。使用电荷耦合器件（CCD）和He / Ne激光器原位监测样品，以避免加热样品。整个装置由计算机自动操作。

3.2 破坏试验

在入射角为57.1°和800nm中心波长的TE偏振激光器的条件下测试样品，脉冲宽度为40-100fs。在测试过程中，每个测试位置暴露于一个激光脉冲下。并且10个位点被相同的激光能量密度照射。 流量逐渐减少，直到损坏没有发生。照射位置被预先判断为损坏或不借助CCD。破坏试验之后，使用Leica DMR偏振显微镜（100）测定损坏或未损坏的部位。

3.3损伤部位的检查

通过Leica DMR偏振显微镜（500）测量所有损伤部位的尺寸，可以计算损伤部位的面积。 通过SEM（模型：Zeiss Auriga）详细观察位点的损伤形态近阈值，并且通过台阶轮廓仪（型号：DektakXT，Bruker Nano Inc，Germany）获得这些损伤位点的深度信息。

第四章 结果与讨论

在上述设置中测试了大量样品以确定介质膜的抗激光损伤阈值。在损伤试验实验后，通过Leica DMR偏振显微镜测量所有位点的尺寸，以计算损伤部位的面积。对于高斯光斑，损伤面积与飞秒范围内的注量对数之间存在线性关系。因此，可以通过使用最小二乘拟合方法从该关系获得反射镜的拟合抗激光损伤阈值。烧蚀阈值注量Fth（40fs）= 0.78J / cm²，Fth（60fs）= 0.92J / cm²，Fth（80fs）= 0.97J / cm²和Fth（100fs） / cm ²。由图1中描述的数据点外推（损伤面积-0）计算。图5还显示了短脉冲限制中的损伤是具有确定性的，只有几个百分比通量介于损伤和无损伤之间。考虑到激光能量密度的相对误差为plusmn;10%，增加的损伤阈值随着脉冲宽度的增加的影响可以在图5中看到。通过SEM详细观察不同脉冲宽度的损伤形态近阈值。损伤形态表现为通过烧蚀去除的材料薄层的浅断裂和凹陷的凹坑特征，如图1所示。损伤坑的锐利边缘是在损坏和未损坏的区域之间的明亮的分界线。通过阶梯轮廓仪测量凹坑的深度，其示出了在脉冲宽度范围内损伤深度几乎相同。损伤过程可以通过非线性激发电子到飞秒范围内的导带来解释。 介质膜材料最初对800nm激光脉冲是透明的，因为它们的导带为空。然而，如果激光能量密度足够高，则电子从价态到导带的跃迁可以在激光持续时间期间通过非线性吸收过程发生。当电子密度传导带达到临界电子密度（CED）ncr，超导等离子体与入射激光共振，即在那时激光能量被等离子体强烈吸收通过反向bre致辐射的过程，导致永久结构变化，即材料损坏。 CED由公式^[10]

计算出来，其中是自由空间的介电常数，表示有效电子质量，omega;和e分别表示入射激光频率和电子电荷。电子密度为1.49times;10 ²¹ cm ^-3被证明为根据式（1）的800nm激光的损伤标准。电介质中的电场强度对非线性电离过程有重大影响。因此，通过使用用于薄膜光学设计和分析的商业软件TFCalc ^[11]计算归一化电场强度（NEFI）分布。损伤深度与介质膜中NEFI最大值的位置一致。实验和理论结果表明，激光引起的反射损伤仅出现在顶部HfO ₂层中，并且与反射镜中的近场最大值紧密相关。也就是说，首先在近场最大值的位置处发生损坏。我们还发现HfO₂-SiO₂界面（位置a）中的近场值非常接近NEFI最大值，但强电场不会在界面中引起损伤。我们认为在溶体最大值处的电子密度首先到达临界电子密度，生成的那个位置迅速吸收大部分的能量的等离子体。因此，下面的电介质位置的溶体最大不能吸收太多能量而造成的损害。常用的电离过程是由电子密度的一个简单的速率方程描述（ED）在导带，结合光电离的影响（PI），对雪崩电离 （AI）和与电子的扩散和重组有关的自由电子衰变[ 12 ]。电子产生的总速率写为其中是导带中的电子密度，和分别以cm^-3s^-1和s^-1表示，是光电离和雪崩电离的速率。光电离率由固体的Keldysh公式表示，电介质的雪崩电离速率由Drude模型描述^[13]。 最后一项，表示自由电子衰减tau;r是相应的时间常数（对于HfO2材料，= 1050fs）。 在理论计算中，HfO ₂材料的电子和空穴的减小的有效质量是拟合参数0.85 m ₀。 这里m₀是自由电子质量。 HfO₂材料的带隙Eg为5.1 eV ^[15]。 MLD的顶层中的归一化电场强度最大值为0.64，如图6所示。 假设高斯时间脉冲形状频率，峰值强度I₀=10.73TW/cm²，流量1.14J/cm²，脉冲宽度tau;p=100fs被投入eq2来计算导带中的自由电子密度演化。从图8可以看出，通过将Keldysh的Pi与Drude的AI模型相结合而计算的ED的总演变精确地达到所示的CED作为具有1.14J / cm ²的选择的能量密度的损伤标准。也就是说，1.14J / cm ²的能量密度是通过该组合电离模型计算的理论抗激光损伤阈值。以相同的方式，在其他脉冲宽度处的介质膜的理论抗激光损伤阈值可以如下计算：40fs的0.73J / cm ²，60fs的0.88J / cm ²和80fs的1.02J / cm ²。考虑到激光能量密度的相对误差为plusmn;10％，计算出的抗激光损伤阈值分别与不同脉冲宽度下的实验值吻合良好。脉冲宽度范围内的脉冲宽度和抗激光损伤阈值之间的关系可以通过拟合现有数据来获得。介质膜的抗激光损伤阈值的脉冲宽度的演化规律遵循从40fs到100fs的tau;0p：29缩放，如图9所示。

结论

在本文中，用于制造800nm宽带脉冲压缩光栅的介质膜是用三种电介质设计和制造的。 该反反射光栅具有大于99％的反射率，在800nm的中心波长周围的带宽大于160nm，在413nm的曝光波长处的透射率为83％。 根据tau;0p：29的拟合比例定律，光栅的抗激光损伤阈值从40fs-100fs的脉冲宽度从0.78plusmn;0.08J / cm ²增加到1.09plusmn;0.11J / cm ²。 实验和理论结果一致地证明fs激光诱导光栅的初始损伤归因于在电场强度最大的区域位置中的非线性电离。具有良好光谱性质和高激光损伤阈值的反射光栅为制造800nm脉冲压缩光栅提供了坚实的基础。

致谢

这项工作得到了中国国家高技术研究与发展计划的支持。这项工作的一部分由中国国家自然科学基金会支持（批准号：10704079和11104295）。作者希望感谢上海光学精密机械研究所的Yuxin L eng教授团队提供激光源。

参考文献

1. Strickland D, Mourou G. Compression of amplified chirped optical pulses. Optics Communicati

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