中国特大城市黑碳对雾霾污染的增强外文翻译资料

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中国特大城市黑碳对雾霾污染的增强

A. J. Ding1,2,3, X. Huang1,2,3, W. Nie1,2,3, J. N. Sun1,2,3, V.-M. Kerminen2,4, T. Petauml;jauml;2,4, H. Su1,3,5,Y. F. Cheng5, X.-Q. Yang1,2,3, M. H. Wang1,2,3, X. G. Chi1,2,3, J. P. Wang1,2,3, A. Virkkula1,2,4,6,W. D. Guo1,2,3, J. Yuan1,2,3, S. Y. Wang1,2,3, R. J. Zhang7, Y. F. Wu7, Y. Song8, T. Zhu8, S. Zilitinkevich4,6,M. Kulmala4, and C. B. Fu1,2,3

摘要：已发现气溶胶 - 行星边界层相互作用可增强中国特大城市的空气污染。我们发现，黑碳气溶胶在改变行星边界层气象条件方面起着关键作用，从而增强了雾霾污染。 通过2013年12月各种观测的模式模拟和数据分析，我们证明了黑碳气溶胶引起行星边界层尤其是行星边界层上部的加热，大大抑制了行星边界层的发展，并增强了极端污染事件的发生。 我们将这一过程定义为黑碳的“穹顶效应”，并提出迫切需要减少黑碳排放作为减轻中国特大城市极端雾霾污染的有效方法。

1. 引言

近年来，中国经常发生严重和持续的雾霾污染，特别是在中国东部的大城市[Parrish和Zhu，2009;丁等人，2013; Huang等，2014; Zhang 等，2015]。除了高排放率和二次气溶胶的快速形成[Huang等，2014;郭等人，2014年]，这些极高污染事件形成的主要原因通常归因于不利的气象条件[Ding等，2013; Z. Wang等，2014; Zhang等，2016]。然而，目前的运行空气质量模式通常低估了颗粒物质的极端峰值质量浓度[Z. Wang等，2014; J. Wang 等，2014]，使得政府很难采取快速行动或措施来应对这种极端污染事件，甚至难以在达到危险浓度的情况下发布适当的早期预警。最近的研究发现，虽然仍然缺乏关于关键气溶胶成分和主导过程在这种反馈中的作用的定量理解，但“在线”耦合模式通过考虑气溶胶 - 行星边界层反馈，可以提高此类事件的预测能力[J. Wang等，2014;郑等人，2015; Wang等人，2015]。黑碳，也称为烟灰，是一种重要的颗粒污染物，对健康有不利影响[Bond等，2013]。与细颗粒的总质量相比，黑碳仅占城市空气中总气溶胶质量浓度的约5-15％[Yang 等，2011]。然而，从气候变化的角度来看，黑碳与褐碳是大气中最具辐射重要性的气溶胶成分之一[Jacobson，2001; Huang等，2011; Bond 等，2013]。已发现黑碳在区域乃至全球气候以及极端天气[Fan等，2015; Saide等，2015]中发挥着重要作用[Menon等，2002; Ramanathan和Carmichael，2008年]。由于大气中黑碳的寿命相对较短，因此可知减少黑碳排放是减少全球变暖的可行方法[Jacobson，2001; Bond等，2013]。

据统计，中国的黑碳排放率相当高[例如，Qin和Xie，2012]，因此在严重的雾霾事件中黑碳浓度较高[Andersson 等，2015]。研究表明，黑碳在影响中国的地区气候变化中发挥了重要作用[Yu 等，2001] ; Qian等，2003; Ding 等，2013; Fan等，2015]。 然而，到目前为止，中国没有针对黑碳排放的控制措施，可能是因为从气候和环境政策的角度来看，更多的努力主要针对二氧化碳和细颗粒的总质量浓度。在这项研究中，我们通过基于模拟和中国东部各种现场观测的数据分析与行星边界层气象的相互作用，证明了黑碳在增强中国特大城市冬季雾霾污染方面发挥了重要作用。

图1：在气溶胶-行星边界层相互作用中对PM2.5浓度和行星边界层高度的水平分布和垂直结构的影响。（a）下午（当地时间12:00-16:00）PM2.5质量浓度之间的最大差异EXP_WF 和EXP_WoF。（b）沿北京（BJ）和南京（NJ）轴的8个雾霾发生日，在当地时间14:00的实验EXP_WF和EXP_WoF之间的PM2.5质量浓度差异的横截面。红色实线和红色虚线分别是实验EXP_WF和EXP_WoF的平均行星边界层高度。两个图中的浓度单位是mu;g/msup3;。

1. 结论

2013年12月，中国近三分之二的地区出现了严重的雾霾污染（PM2.5比中国的二级空气质量国家标准，即每日平均75mu;g/msup3;），特别是在中国东部的特大城市。（图S1a中的辅助性信息）。为了了解黑碳通过气溶胶-行星边界层相互作用对雾霾污染的影响，我们使用天气研究和预测（WRF）模式与化学（WRF-Chem）进行数值模拟，考虑复杂物理和化学过程的在线耦合三维欧拉化学传输模式[Grell 等，2005]。我们使用三个平行实验运行模式：（1）没有任何气溶胶反馈（EXP_WoF），（2）气溶胶反馈考虑所有化学成分（EXP_WF）的总（直接和间接）辐射效应，和（3）气溶胶反馈除外黑碳（EXP_WFex黑碳）。详细的模式结果在方法部分和表S1的辅助性信息中给出。我们通过比较模拟结果与表面观察到的PM2.5和黑碳浓度，上升流和向下短波辐射，潜热和显热通量，无线电探空仪和飞机测量的气象参数以及化学成分来评估三个实验的模式性能。

通过运行EXP_WF（图S1b）模拟了中国PM2.5的平均浓度，重现了中国东部PM2.5的空间变化（图S1a）。各种观测结果表明EXP-WF与非黑碳和黑碳气溶胶一起在捕获中国东部主要特大城市黑碳垂直结构，吸收气溶胶光学厚度，太阳辐射和地表能量预算的时间变化方面具有最佳性能（图S2-S4和表S2）。另一方面，在没有气溶胶反馈的情况下，模式（EXP_WoF运行）在许多地区（如中国东部和四川盆地）显着低估了PM2.5浓度高达100mu;g/msup3;）（图1a），同时高估了行星边界层高度和行星边界层顶部的PM2.5浓度（图1b）。

为了探讨黑碳在气溶胶行星边界层反馈中的作用，我们选择了三个大城市的雾霾事件天（最大每小时PM2.5浓度超过200mu;g/msup3;）），北京北部，南京南部和华北平原西部的郑州（图S1b），将模拟的气温垂直方向与图2中的黑碳引起的探测观测，气温变化的日变化和垂直加热进行了比较。 EXP_WF运行，即具有完整气溶胶反馈的模拟，在再现观察到的垂直空气温度结构方面具有最佳性能，尤其是在600和1200米的高度之间。对于EXP_WFex黑碳，与EXP_WF相比，在300和1200m之间明显低估（1~1.5°C），这表明黑碳在改变上部行星边界层中的空气温度方面具有重要作用。太阳辐射大气衰减的平均垂直剖面，定义为大气中太阳辐射强度的逐渐损失[Idso，1969]，表明虽然黑碳一般达到地表附近的最大浓度，但是短波的最大变化辐射发生在上部行星边界层中，因为黑碳单位质量的短波吸收效率高于下部行星边界层（图2c）。这些结果也与先前的建模式结果和观测研究一致[Samset和Myhre，2011; Cappa等，2012; Ferrero等，2014; Samset等，2014]。因此，连续加热的白天导致下午晚些时候（大约16:00，图2b）气温的最大变化，这有利于在下午晚些时候和晚上形成一个逆温层。

垂直加热速率的变化以及由行星边界层气溶胶引起的表面敏感和潜热流体的变化在上部和下部行星边界层中导致相反的效果：上部行星边界层中的净加热效应和接近表面的冷却效果。这种变化增加了大气层的分层并导致行星边界层高度的大幅下降。在三个城市中，由于黑碳柱浓度最高，郑州显示出最强的行星边界层抑制（图2b）。 12月24日发生的情况最好地证明了黑碳加热对上部行星边界层中垂直温度变化的演变的作用。图S5a显示气溶胶颗粒在当天大大增加了郑州大气中的辐射加热，特别是在大约在当地时间12:00 的上部行星边界层行星边界层。垂直温度显示出明显的响应，高空中有明显的变暖，但表面附近有明显的冷却（图S5b）。当在EXP_WoF或EXP_WFex黑碳中忽略黑碳的作用时，大气探测测量与模拟结果之间存在明显的差异（图S5c）。只有具有黑碳辐射加热效应的运行，即EXP_WF，才能显着缩小朝向观察的间隙，尤其是行星边界层上部的加温特征。

对流行星边界层的发展主要由热过程驱动[Yu 等，2002;丁等人，2013; Suuml;hring等，2014;Petauml;jauml;等，2016]。空气污染通过改变表面浮力流和改变上部行星边界层中的封盖反转来改变行星边界层的增长[Suuml;hring等，2014]，这两种情况都受到影响。表面长波辐射或大气中太阳辐射的吸收[Yu等，2002]。辐射聚焦分析（图S6和S7）表明，黑碳作为辐射效率最高的物种，在加热大气和冷却表面方面起着关键作用。这与以前的作品在数量上是一致的[例如，Ramanathan和Carmichael，2008]。图3显示了行星边界层高度的下降与黑碳和非黑碳气溶胶诱导的表面热流变化的关系。如果只考虑表面浮力流的影响，表面流量的相同变化应该有助于平等的行星边界层高度变化[Yu等，2002;Suuml;hring等，2014]，黑碳和非黑碳气溶胶的不同斜率在这里揭示由黑碳垂直加热引起的层流变化对行星边界层降低有显着贡献。进一步的一维单柱建模证实，即使负荷比低于总柱的30％，上部行星边界层 黑碳也可能导致白天行星边界层高度的下降几乎与总柱黑碳的下降相当（图S9）。图3还表明，在低表面流量变化的条件下，黑碳可以增加行星边界层高度（参见图的左侧）。进一步调查表明，这种现象主要发生在黑碳排放量较低且地表反照率较高的地区（图S8b和8c），但在黑碳排放量高，太阳辐射强度大的地区，如中国东部的大城市，四川盆地和华南地区行星边界层高度降低的概率很高（图S8d）。

图2.（a）在雾霾发生日期间当地时间20:00的三次WRF-Chem实验中观察到的和模拟的空气温度曲线之间的比较（n表示雾度天数）。 黑色圆圈表示发声观察。 黑色，蓝色和红色实线分别用于EXP_WoF，EXP_WFex黑碳和EXP_WF。（b）雾霾天期间由于黑碳引起的气温变化的模拟日变化和三次运行中的行星边界层高度（实心黑色，蓝色和红色线）的模拟昼夜变化。（c）平均黑碳浓度的垂直分布，由黑碳（红色）和其他气溶胶（蓝色）引起的入射短波辐射的大气衰减，以及由单位质量黑碳（黑色虚线）引起的雾霾天的短波加热速率。

图3.在京津冀，河南-山东和长江三角洲地区，由于黑碳和其他气溶胶引起的表面热流（显热和潜热之和）的变化，行星边界层高度变化的散点图变化。黑碳的影响计算为EXP_WF和EXP_WFex黑碳之间的差异，以及其他气溶胶的影响，作为EXP_WFex黑碳和EXP_WoF之间的差异。 红色和蓝色实线给出两个数据集的缩减长轴（RMA）回归。RMA回归软件由圣地亚哥州立大学的Andrew J. Bohonak提供。

1. 讨论

据推测，在中国东部地区，包括北京，郑州，南京和上海在内的主要成分在1个月内的行星边界层高度频率较高（图4）。一般来说，行星边界层高度降低的概率预计会随着大城市黑碳排放速率的增加而逐渐增加然后饱和。非线性关系可能表明气溶胶行星边界层反馈到黑碳的单位数量会更低太阳辐射减弱的气溶胶装载情况。这意味着如果将黑碳排放降低到一定的阈值，例如低于80 kg / kmsup2; /月，将实现“非线性”快速改善空气质量。在中国，尽管在认识到PM2.5对人体健康的负面影响后，中央政府加大了控制PM污染的力度，对二氧化碳和氮氧化物等非黑碳气溶胶的前体进行了主要控制，同时不断增加了黑碳的气溶胶。在过去的几十年中，已有报道称排放量在最近几年呈现加速趋势[Qin和Xie，2012]（图S10）。我们的分析表明，缺乏对黑碳排放的有效控制可能会抵消空气污染措施的其他努力，通过气溶胶-行星边界层相互作用诱导抑制行星边界层发展，甚至可能增加极端雾霾发作的频率。此外，图4显示，此处介绍的反馈机制不仅涉及中国的大城市，而且还可能在世界上其他着名的污染大城市中运作，如新德里，巴黎，墨西哥城和圣地亚哥。

图4.基于模拟域中的所有网格，下午（当地时间12：00-16：00 ）行星边界层高度变化（减少并增加超过10％，减少超过30％）作为BC排放率的函数的频率 在2013年12月期间。晶须显示标准偏差。粗实线为三个数据集提供双指数拟合。黑钻符号表示中国和其他国家大城市相应的BC排放率。 中国城市的排放数据来自清华大学提供的MEIC数据库，其他城市的排放数据来自ECCAD网站（http://eccad.sedoo.fr）的MACCity库存。

结果清楚地表明，黑碳气溶胶可以显着降低行星边界层的高度，从而通过将空气污染物积聚到较低的行星边界层中来增强表面雾霾污染。黑碳在气溶胶中的关键作用行星边界层反馈包括其在表面周围的冷却效果，几乎有贡献所有气溶胶诱导的表面流量减少的一半，以及其上部行星边界层加热，这限制了行星边界层的日间发展与表面冷却效应相当的程度。图5提供了一个概念方案，以显示黑碳和其他吸收气溶胶如何影响 通过气溶胶辐射-行星边界层反馈回路在大城市中进行行星边界层。考虑到污染的行星边界层通常看起来像一个覆盖城市的穹顶，我们将黑碳对行星边界层发展的影响称为“内部效应”。由于黑炭的远程输送，这种地方效应不仅发生在城市中，而且还影响农村地区周围或顺风的行星边界层气象。

根据我们在本研究中的结论，我们应该对黑碳和其他光吸收颗粒的排放采取更有限的控制措施，以解决黑碳对大城市极端雾霾污染的穹顶效应。事实上，中国政府已经做了很多努力来改善雾霾。例如，2013年发布的“大气污染防治行动计划（2013-2017）”确定了三个发达地区的严

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