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大气环境44（2010）271-277

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大气环境

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混合边界层对PM2.5与气溶胶光学厚度关系的影响

boyouk Neda^a,b,c,*，Jean-Franccedil;oisLeon^a,b,c,1，HerveDelbarre^a,d,e，T。Podvin^a,b,c，C。Deroo^a,b,c

a法国北部的Univ Lille，法国里尔F-59000

b uSTL，LOA），F 59655维勒内弗阿斯科，法国

（UMR CNRSc8518，F 59655维勒内弗阿斯科，法国

dULCO，LPCA，F-59140敦刻尔克，法国

eCNRS UMR 8101，f-59140 Dunkerque，法国

文章信息

文章历史：

2009年1月19日收到2009年6月16日的修订表格

接受2009年6月22日

关键词：

质量浓度气溶胶光学厚度边界层

激光雷达

摘要

本文的目的是研究柱状气溶胶光学厚度与地面气溶胶质量之间的关系。2007年4月在法国里尔获得了一套太阳光度计，弹性后向散射激光雷达和TEOM测量。混合边界层中的PM2.5使用激光雷达信号，气溶胶光学厚度或柱状集成太阳光度计尺寸分布进行估算，并与地面站测量值进行比较。记录在最低水平（240米）的激光雷达信号与PM2.5（R = 0.84）很好地相关。我们还表明，当考虑来自激光雷达的混合边界层高度时，AOT衍生的和测量的PM2.5之间的相关性得到显着改善。使用太阳光度计气溶胶细分量不会改善相关性。

copy;2009 Elsevier Ltd.保留所有权利。

2

1. 介绍

大气中排放的大部分污染气溶胶在大气边界层释放，然后通过对流和湍流逐渐分散和混合。除了理解气溶胶对空气质量影响的关键边界层特征（例如深度，湍流通量）之外，空气质量监测网络的气溶胶质量浓度测量有助于理解限制在边界层内的气溶胶的分散。然而，气溶胶垂直分布及其时间演变对于理解地面气溶胶质量浓度的变化以及更好地表征当地污染事件与大规模运输之间的分布也是最重要的。除了地面观测之外，激光雷达垂直探测还提供了大气中散射气溶胶的详细描述。从弹性后向散射激光雷达剖面得到的主要参数是气溶胶后向散射和消光系数的垂直分布。垂直结构

*通讯作者。电话：thorn;33673983430。

电子邮件地址：nedaboyouk@gmail.com （N. Boyouk）。

1现在的地址：CNRS航空学实验室 - 法国图卢兹的Paul Sabatier大学。

可以从后向散射垂直剖面的变化推断出大气。由于混合层通常具有比自由对流层更高的气溶胶后向散射系数，因此激光雷达还可以检测两层之间的边界（Menut等，1999).

气溶胶质量和光学性质之间的关系取决于颗粒的化学组成，尺寸和形状。许多研究（Chu et al。，2003;Gupta等，2006; Kacenelenbogen等，2006;Liu等，2004;Pelletier等，2007; Schaap等，2008;王和克里斯托弗，2003年）一直致力于寻找柱状气溶胶光学厚度（AOT）与质量分数PM2.5或PM10之间的关系。PM数据可以使用简单的线性模型从AOT测量得出（Chu et al。，2003;Kacenelenbogen等，2006;王 和克里斯托弗，2003年）。但是，这种关系取决于季节和网站位置。有一些辅助参数，如气象变量或需要考虑的混合层特征（Pelletier等，2007). 刘等人。 (2004) 和Van Donkelaar等。（2006年）通过使用全球大气化学模型模拟的气溶胶垂直剖面，提高了多角度成像光谱辐射计衍生的AOT在估算表面水平PM2.5中的能力。该结果表明垂直信息的使用，即混合层的高度或气溶胶消光曲线可以改善从AOT测量中确定PM。古普塔等人。（2006年）

1352-2310 / $ - 见前面的内容copy;2009 Elsevier Ltd.保留所有权利。关键词：10.1016/j.atmosenv.2009.06.053

强调了混合高度对AOT和PM2.5之间关系的影响。根据他们在德克萨斯州的数据，他们发现当混合高度在100到200米之间和相对湿度小于50％时，可以看到PM2.5和AOT之间的最佳相关性。然而Schaap等人。（2008年）在荷兰的研究中，当包括激光雷达衍生的混合层高度时，未发现AOT和PM之间的相关性有显着改善。然而他们发现，当比较时间段以中午为中心时，PM2.5-AOT相关性增加，这表明气溶胶在边界层中充分混合。通过增加颗粒尺寸和折射率的变化，相对湿度也对AOT产生影响（哈尔，1976年). Shinozuka等。 (2007) 发现在北美的野外活动中，由于吸水造成的环境AOT比例为37％plusmn;15％。可以参数化气溶胶散射或消光随相对湿度变化的变化（Kotchenruther和Hobbs，1998年; Raut和Chazette，2007年但在大多数情况下，相对湿度垂直剖面和气溶胶吸湿性仍然未知。

在本文中，我们提出了在城市进行的观察

在法国北部的网站。实验地点位于法国里尔市郊区。里尔（50.610N，3.140E）是120万居民的大都市，并且在许多城市和工业气溶胶污染源附近。我们介绍了2007年4月发生的污染事件的研究。2007年3月和4月，每日PM10浓度通常超过50 mg m^-3 ，相当于欧洲24小时限制，不得超过每年超过35天。污染事件也被观察到Schaap等人。（2008年） 在荷兰的Cabauw。根据本研究中使用的所有仪器的数据可用性选择此期间。我们结合激光雷达探测和太阳光度计测量分析了地面气溶胶质量的演变。目的是分析污染事件期间气溶胶负荷的建立和消除，并评估地面气溶胶质量与气溶胶光学厚度之间关系的变化。

1. 数据和方法
   1. 颗粒质量浓度的地面测量

在过去的几十年中，一些流行病学研究表明，空气传播的颗粒物（PM）污染与呼吸和心血管疾病之间存在短期或长期接触的关系（Dockery等，1993;Kuuml;nzly等人， 2000;Pope等，1995）。在地面测量的颗粒质量浓度是评估气溶胶对空气质量的影响的一种方法。PMX是指空气动力学直径小于X的颗粒的质量浓度。在本研究中，我们使用通过锥形元素振荡微量天平TEOM收集的PM2.5和PM10数据（Patashnick和Rupprecht，1991年）由区域空气质量网络ATMO Nord-Pas de Calais运营。测量地点位于里尔市中心（Faidherbe街），距离Universitedes Sciences et Technologies de Lille的激光雷达站点不到3公里。TEOM与重量测量的比较（艾伦和雷斯，1997年;Van Dingenen等人， 2004）表明常规TEOM可以低估PM10高达35％。由于该TEOM没有配备滤波器动态测量系统（FDMS），我们必须在PM10和PM2.5测量中应用所谓的校正因子。该因素由空气质量网络ATMO Nord-Pas de Calais提供，用于PM10。该因素来自系统的

与位于Nord-Pas de Calais（Calais和Tourcoing）行政区的另外两个TEOM-FDMS获得的数据进行比较。在实验期间，PM2.5未用TEOM-FDMS测量，因此PM2.5的校正因子仍然未知。自2008年5月起，PM2.5也由TEOM-FDMS监控。我们比较了2008年5月最后十天用于PM10和PM2.5的校正因子，对应于我们观察期的类似气象情况。两个校正因子都很好地相关（R = 0.95），并且PM2.5校正因子可以通过使用线性关系从PM10得出：

pm2:5修正 frac14;pm2:5 X (pm10修正 - 0:1 x 25 (1)

PM10

在这个回归中，我们只考虑PM10高于10 mg m^-3。

• 1. 使用太阳光度计的柱状集成气溶胶光学特性

我们使用了属于气溶胶机器人网络的天空扫描地面自动太阳光度计（在AERONET数据库中称为里尔）收集的数据（霍尔本 等，1998）。有关仪器和检索程序的完整说明，请参阅霍尔本等人。(1998) 和Dubovik等。 (2000).可以从太阳光度计得到的主要参数是四个波长（440,670,870,1020 nm）的气溶胶光学厚度（AOT）和绝对不确定度

对w0.010 0.021（Holben等，2001）。为了与激光雷达波长保持一致，我们按照532 nm的波长插入AOT

Angstro法和使用440和670 nm的通道。

柱状集成体积尺寸分布dV / dln r（mm³/ mm²）的半径范围为0.05至15 mm，也来自天空亮度测量（Dubovik和King，2000）。在几乎所有情况下，粒子体积大小分布的检索都证明是足够的（Dubovik等，2002）。该

检索到的体积密度的误差随颗粒尺寸，气溶胶类型和尺寸分布的实际值的非线性函数而变化。特别地，对于中等尺寸粒度范围0.1和7.0mm，在尺寸分布的最大值中检索误差不超过10％，并且对应于该尺寸范围中的最小尺寸值的点可以增加高达35％. .在检索技术仅确保所检索的所有参数的组合将在所选择的辐射传输模型的范围内准确地再现测量的辐射场的事实中，所检索的尺寸分布体积不是独立的。

• 1. 激光雷达观测到的气溶胶垂直剖面

我们使用了CIMEL制造的气溶胶微脉冲激光雷达（Pelon等，2008）。它采用Q开关倍频ND：YAG激光器，具有扩束光束（14 mJ，出射透镜直径为200 mm），脉冲重复频率为4.7 kHz。波长为532nm。在10分钟的数据采集序列期间，获取并平均10个单独的概况。然后系统等待20分钟，然后开始另一个采集序列。脉冲持续时间为100 ns，垂直分辨率为15 m。对轮廓进行平均以减少背景噪声的影响。在白天，背景噪声主要由直射或散射的太阳光引起，导致信噪比急剧下降。通过将反向散射信号的平均值设置在22和30km之间，然后在评估信号之前减去它来估计背景噪声。数据处理

包括校正由于检测到接收器中的散射光引起的寄生信号，称为后脉冲信号和重叠功能的校正（Pelon等，2008）。激光雷达后向散射信号针对参考高度进行校准，其中与已知的分子反向散射相比，粒子后向散射系数可忽略不计。在这项研究中，无云日的参考高度在4到4.5公里之间。由于后脉冲，衰减后向散射系数在0到225米之间无用。

我们计算气溶胶消光和反向散射系数

其中s是来自太阳光度计数据的AOT，H_bl MBL顶部和R_bl 边界层和总柱之间激光雷达衍生的AOT比率。s* 是特定的质量消光系数。我们采用了4.75米² g^-1 的值，后验证明了回归斜率尽可能接近1。我们一个接一个地测试了使用H_bl 和R_bl的影响。

最后，我们将太阳光度计推导出的精细模式体积分数视为PM2.5的更好代理。我们将V₁mm定义为精细模式体积

1毫米

Z

使用Klett方法（克莱特，1981年）需要给定的激光雷达比率。使用拉曼激光雷达，安斯曼和穆勒（2005）对于吸收较少的城市气溶胶，我们给出了一系列激光雷达比在35和70 sr之间的532 nm（Ansmann等

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