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采用激光雷达观测揭示夜间低空急流存在下臭氧的输送：对“次日”污染的区域影响
John T. Sullivan a, *, Scott D. Rabenhorst b, Joel Dreessen c, Thomas J. McGee a,Ruben Delgado d, Laurence Twigg e, Grant Sumnicht e
摘要:在2015年6月12日华盛顿地区发生严重的臭氧污染事件后，第一时间提取出夜间低空急流(NLLJ)活动期间臭氧(臭氧)和风的连续变化廓线图。一个混合良好的白天臭氧存储区（高值区），在地表上方1km附近衰减为浓度在70-100ppbv之间的受污染的夜间残余层（残余层）。观测表明，NLLJ的发展是造成污染臭氧离开该区域的原因，同时还影响夜间残余层的高度和位置。WRF模式分析和第二天(6月12日)的激光雷达、地面和气球载观测表明，夜间低空急流的轨迹和污染残余层与整个南英格兰地区(纽约、康涅狄格州、马萨诸塞州)各地点(纽约、康涅狄格州)的“第二天”高臭氧相对应。激光雷达观测到的臭氧是夜间平流（通过高夜间低空急流风场）和在“次日”对流边界层开始形成时污染残余层的夹带的证据。在天气尺度下，本文显示，在诸如夜间低空急流的输送活动中，城市中心下游地区的污染物组分可以在一夜之间显著改变。
1.简介
与湍流涡旋有关的垂直混合在日落时通常减弱，这使得大气低层出现分层，并导致夜间边界层形成。夜间边界层通常由稳定层和残余层组成，稳定层通过辐射冷却在地表附近形成，产生逆温层，残余层从稳定层逆温的顶部向上延伸到白天混合层高度。在夜间大气层结中，白天充分混合的污染物（如臭氧）开始不均匀地进入到稳定层和残余层。在整个夜间稳定层，臭氧由于干沉积、垂直混合受到抑制和与一氧化氮反应形成二氧化氮而耗尽。众所周知，关于华盛顿地区地面臭氧浓度夜间增加的一种机制是夜间低空急流向地面混合残余层的污染物。然而，臭氧的连续分布廓线对于理解残余层的水平范围和“次日”含义以及夜间地面臭氧的增加是必要的。
美国中大西洋的典型夜间低空急流发生在薄的风层中，地形引起的温度梯度推动一层快速移动的空气，由于湍流涡旋粘性的突然降低，该层空气与地表摩擦分离。倾斜的中大西洋地形，西侧是阿巴拉契亚山脉，东侧是大西洋，典型地产生西南气流的夜间低空急流，在冷锋到来前可以增强。
根据地面和气球观测资料推测，与夜间低空急流有关的臭氧增加源于区域对流和湍流垂直混合的共同作用。即在夜间低空急流核心处的高风速负责
- :在夜间传输数百公里以上(和多条州线)的空气污染物，
- 在急流核心内较高风速的上方和下方(通过垂直风切变)湍流混合污染物。
尽管MA地区夜间低空急流形成的气象条件结构已有很好的文献，但是夜间低空急流形成期间对臭氧输送的垂直和水平影响还不够详细。用于确定急流是否“与运输相关”的常用度量是确定急流的持续时间（例如＞5小时）。然而，如果没有连续的臭氧分布情况图，就不可能评估臭氧在残余层上空或整个残余层的垂直位置和浓度；这是准确确定夜间低空急流是否“与运输相关”的必要信息。
在夜间低空急流条件下，气球观测的臭氧和风廓线数据是稀少的，但是MA以前的工作已经表明，受污染的残余层污染物的向下运输和夹带有助于增加一天中的臭氧浓度和更有效地产生臭氧。相反的，来自Hu等人，2013年的模式分析显示，“次日”地面臭氧显著减少，这是通过化学反应和干沉积更有效的去除的结果。然而，对于孤立且不频繁的探空观测，很难描述夜间低空急流诱发的潜在变化的完整时间史，例如垂直混合/夹带程度、残余层位置和输送对“次日”化学浓度的影响。此外，在模式模拟中，尤其在存在夜间低空急流的情况下，精确地再现NBL厚度和臭氧在夜间低空急流内的垂直混合是有疑问的，尽管灵敏度分析已经表明提高了模拟的精度。因此，关于整个残余层的风和臭氧浓度的准确和连续的垂直廓线数据对于正确模拟受到夜间低空急流和地面影响的传输是至关重要的。为了准确描述城市污染事件以及湍流夜间活动，将臭氧和风的垂直廓线的连续观测定位在一起是很重要的。为此，美国国家航空航天局戈达德航天飞行中心对流层臭氧差分吸收激光雷达在2015年夏季被部署到马里兰州Belts-ville，增加了雷达风廓线仪和一套较大的同位置大气监测器，目前由马里兰环境部（MDE）运行。
利用这套仪器，在2015年6月11日BW地区发生严重臭氧事件后的夜间低空急流活动期间，首次给出了臭氧和风的遥感廓线。在第2节中，我们介绍最初在规定平均时间1和8小时评估的地面观测(第2.1节)，随后在1分钟分辨率下进行化学和气象分析(第2.2节)。在第三节中，我们给出了一个近30h的臭氧激光雷达和雷达风观测时间序列，它表明了混合良好和受污染的白天臭氧储层衰变为受污染的夜间残余层，并持续到次日早晨。为了进一步了解这些观测的区域背景和残余层空气团的演变，利用气象模拟(第4.1节)和次日地面观测(第4.2节)对夜间低空急流描述从BW城市走廊到新英格兰地区南部几个州（纽约，康涅狄格州，马萨诸塞州）NLLJ输送/夹带的空气质量。然后，我们将在第5节中总结我们的发现，并强调这些结果对于加强监管标准的重要性。
2.马里兰的地面观测
2.1 高污染的臭氧观测
在2015年6月11日的白天，马里兰州的六个农村/郊区站点观测到每天8小时平均(MDA8)臭氧浓度最高值，违反了2008年全国环境空气质量标准(NAAQS)的75ppbv(图1)。之前马里兰环境管理局的管理站点超标了的为Aldino、Fair Hill、Padonia、Rockville、Beltsville和Howard大学(HU)-Beltsville；还有四个站点将超出修订后的2015年70ppbv NAAQS[EPA，2015]（Edgewood、Es.、Millington和South Carroll）。德莱森等人在描述加拿大野火烟雾对区域空气质量的影响的文章中提出了证明导致这些地点超过臭氧 NAAQS标准的光化学和气象机制的观测及其政策相关性—。目前的工作旨在扩大德莱森等人提出的分析：在“次日”臭氧超标的情况下，臭氧不太显著的的夜间运输和的垂直混合/夹带。海拔约766米的P-R监测器（图1）用来直接监测残余层内臭氧的高层浓度。该监测器监测到2015年6月11日地方时21:00至22:00之间的夜间每小时地面臭氧浓度增加12ppbv(用星号表示)。此外，三个地点（Padonia、Rockville、HU-Beltsville）观测到不可忽略的（2-7ppbv，用星号表示）在夜间（LST 01:00-03:00）小时浓度增加。在夜间没有光化学反应产生臭氧的情况下，这些地面浓度的增加归因于夜间平流和稳定层和残余层之间的垂直混合。
图1中受到夜间臭氧贡献的站点（Padonia，Rockville，HU-Beltsville）在6月12日的平均1小时日最大浓度高于（81.5vs 75.5ppbv）没有夜间增加的站点6ppbv。虽然只有少数受污染的夜间残余层在夜间到达稳定层（污染物），但这些较高的“次日”峰值臭氧暗示这些地点在次日清晨不断增长的行星边界层(PBL)内残余层夹带作用下带来的更严重影响。随着当前监管标准的加强，“次日”清晨残余层携带过程可能使监管地点超过BW地区更新的MDA8 NAAQS限制。例如，在6月12日，Padonia监测器经历了夜间7ppbv的增长，并超过了更新的2015年国家质量标准。
图1 （顶部）本案例研究的马里兰州相关监测站点地图。（中间）2015年6月11日至12日MD内违反2015年6月11日的八小时平均浓度标准。Piney Run也是一个海拔较高（766 m 高度）的地点。（底部）以8小时平均值、1小时平均值和2015年6月11日12日白天和夜间峰值1小时浓度的时间。臭氧夜间发生在1小时内增加用星号表示（除了Piney Run）。6月12日Beltsville监视器上的间歇性数据是导致缺测状态的原因。EPA AirNow提供的数据[http:///www.airnowtech.org/data]
2.2来自马里兰环境管理局的高分辨率地面观测
为了进一步描述由臭氧激光雷达和风廓线雷达在HU-Beltsville地点观测到的空气质量，图2给出了a)臭氧和PM 2.5，b)NO、NO2和其他氮储藏物种(NOy)、c)温度和相对湿度（RH）和（d）风速和风向的地面观测。利用高分辨率地表数据，图1中观察到的夜间浓度变化更加明显，并且已经分离出两个活动时间段来表示空气质量的变化。第一段于2015年6月11日LST 21:30-22:30发生，第二段于2015年6月12日LST 00:30至03:00结束。虽然这些观测主要用于跟踪夜间低空急流空气团到达地表的离散时间，但它们对于理解夜间R残余层的化学组成及其对“第二天”臭氧产生的潜在影响是重要的。
时间间隔1分钟的观察（图2a）表明，过程1 臭氧增加了近16ppbv，在过程2期间又增加了10-12ppbv。PM 2.5的每小时观测值表示在过程1期间为26mg m-3，并且在过程2结束时达到29mg m-3。值得注意的是，第2段过程中的每小时PM 2.5浓度记录了2015年6月12日HU-Beltsville监测仪上的1小时峰值浓度，并由Dreessen等人（2016）进一步描述。在夜间，臭氧的增加不归因于直接的光化学机制；然而，对氮氧化物的观察（图2b）被用来量化在夜间低空急流条件下臭氧光化学反应的化学收支的变化。
在整个夜间观测中，NO2在过程1附近的最大值增加。第1段NOy(NO NO2 硝酸过氧乙酰硝酸盐(PAN)和亚硝酸等所有氮储集层)有明显的高峰。在2015年6月份，HU-Beltsville、MD站点的夜间NO2和NOy浓度大多在3至5ppbv之间，表明区段1和2的浓度比环境条件高2-3倍。DelsEN等人提出的分析说明PAN浓度的增加—一种与生物质燃烧有关的复杂臭氧前体对该部分NOx和NOy的差异起作用。片段2主要显示NO2和NOY稳定在5-7 ppbv的情况。在LST 06:00时，局部产生的与清晨移动源排放有关的臭氧前体成为氮氧化物的主要来源。对温度和RH的观察(图2c)表明，在夜间过程1和过程2期间臭氧的增加与较暖的空气有关(分别为25.5～27.2 C和21.6-24.4 C)。在这些节段期间，RH也比环境条件降低。斯特林VA无线电探空仪于2015年6月11日19:00LST和2015年6月12日07：00LST 发射(图3)表明残余层顶部高度接近1700米和2200米（海平面以上），分别由混合比和位温确定。这些高度数据都显示了一个充分混合的残余层，并且19:00LST发射在前1000m内采样了8.9到9.5℃ km-1的环境温度衰减率。假设被污染的空气团绝热地降落穿过稳定边界层，则环境递减率表示空气团分别从180-190和295-315m的残余层的起始高度下降（即显示了稳定层高度）。
在过程1和过程2期间，风速（图2d）几乎增加了两倍，并且主要与1.5ms-1附近的强偏南风有关。这两个段其次是弱的（lt;0.5m/s）东风气流。这些偏南地面风速的突然增加表明了夜间低空急流的开始。因此，化学和气象参数的变化组合在一起意味着存在源自残余层的污染空气团，并在一夜之间影响稳定边界层。由于气溶胶、氮物种(包括PAN)和臭氧含量的增加，这些测量证实残余层显著地影响夜间化学贮藏并影响次日上午的化学反应。
图2 (a)臭氧和PM 2.5的时间序列,(b)NO、NO2和NOY的时间序列,(c)相对湿度和温度的时间序列,(d)Hu Beltsville站点2015年6月11日至12日的风速和风向。灰色框表示两个时间段，其中在夜间观察到化学和气象参数的变化。每个参数时间分辨率为为1分钟，但1小时内PM 2.5监视器除外。[来源：MDE ]。
3.马里兰臭氧雷达和风廓线雷达的观测
3.1 描述高臭氧事件、残余层和低空急流
虽然地面观测是有用的，但是为了充分理解夜间低空急流动力作用及其对臭氧输送的影响（例如，残余层的深度和污染水平，“次日”早晨夹带）所需的测量是夜间低空急流之前、期间和之后臭氧的连续垂直廓线图。由于这些原因，用GSFC TROPOZ DIAL收集了HU-Beltsville站点污染条件下的对流层臭氧的垂直廓线(图4a)。TROPOZ系统是美国国家航空航天局在对流层臭氧激光雷达网中的特许仪器，与附近的臭氧-探空仪廓线相比，其得到的臭氧浓度大多在10-15%以内，并且先前已被用于描述臭氧事件。例如平流层-对流层交换和地形驱动的再循环事件。两个用当前环境标准实践进行调试的臭氧探空仪，分别于2015年6月11日在LST 14:50和2015年6月12日在LST 12:25附近发射，覆盖在时间序列(用黑色三角形表示)上，并且在图5显示出了分布廓线。HU-Beltsville地面监测仪的1分钟臭氧浓度（图2）显示在TROPOZ时间序列的底部面板中。位于HU-Beltsville场地的MDE雷达（915MHz）风
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