臭氧-四氯化锆复合处理垃圾渗滤液的性能研究外文翻译资料

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臭氧-四氯化锆复合处理垃圾渗滤液的性能研究

Salem S. Abu Amr1 bull; Siti Nor Farhana Zakaria2 bull; Hamidi Abdul Aziz2,3

摘要：研究了臭氧氧化与四氯化锆(ZrCl₄)复合处理垃圾渗滤液的性能。考察了ZrCl₄用量[COD₀/ZrCl₄比(g/g)]、臭氧化过程中pH值变化和反应时间的影响，得出臭氧(O₃)/ZrCl₄氧化工艺的最佳操作条件。在1/2 g四氯化锆用量(COD₀/ZrCl₄)、pH 6和90min反应时间下，化学需氧量(COD)和颜色的去除率最高分别为88%和100%，而在pH 11时，氨(NH₃ - N)的去除率为79%。单独处理O₃和O₃/ZrCl₄后，生物降解性(BOD5/COD)分别由0.07提高到0.09和0.34。分别采用臭氧氧化法和锆单独处理，并与新的催化臭氧法(O₃/ZrCl₄)处理结果进行了比较。新的氧化方法(即， O₃/ZrCl₄)对有机物和氨的去除率较好，与其他相关工艺相比，该方法具有更好的生物降解率。在稳定渗滤液处理方面，O₃/ZrCl₄工艺也比O₃/芬顿和O₃/过硫酸盐工艺更有效。

关键词：氧化臭氧氧化锆；厌氧；稳定；垃圾渗滤液；处理。

简介

利用卫生填埋技术处理固体废物，由于其经济可行性，被广泛接受和使用。渗滤液是垃圾分解过程中产生的一种液体^[1,2]。填埋年限是影响渗滤液特性的最重要因素之一^[3,4]。相应的;根据堆填区的年龄，渗滤液可分为三类:初期(5年)、中期(5至10年)及稳定([10年]^[5]。随着垃圾填埋年限的增加，产生的渗滤液具有非常高的有机性和非常低的生物降解性的特点，很难进行生物处理^[6]。

垃圾渗滤液需要一种有效的处理技术，以便在最终排放前将高浓度污染物降低到可接受的水平。垃圾渗滤液处理的物理、化学和生物处理技术已经开展^{[7,9 - 11]}。臭氧化是一种可用于水和废水处理的化学工艺。臭氧(O₃)因其对有机物的强氧化作用而受到渗滤液处理的重视^[8,10,12]。然而，臭氧氧化处理稳定渗滤液的性能相对较低，但可以通过使用额外的先进材料和技术来提高其性能。在文献中，已经进行了一些先进的臭氧化应用。Mehrjouei等^[10-14]综述了光催化臭氧化在垃圾和废水处理中的应用，Abu Amr等^[10-14]利用芬顿和过硫酸盐改善臭氧化，用于稳定渗滤液处理，提高生物降解性。Cong等^[15]采用过氧单硫酸盐增强对氯苯甲酸在水溶液中的臭氧化。Tizaoui等人利用H₂O₂对垃圾渗滤液进行强化臭氧化处理。然而，利用混凝技术改善渗滤液臭氧化性能的研究还没有进行。四氯化锆(ZrCl4)是一种高效的混凝材料，可用于水和废水处理^[17,18]。Jarvis等人^[18]使用锆去除天然有机化合物，发现Zr比铁和铝盐更有效，因为Zr比其他凝聚剂提供更多的电荷。Hussain等人^[17]对TiCl₄和ZrCl₄与明矾在饮用水处理中的性能进行了评价，结果表明，ZrCl₄对溶解性有机碳(DOC)的去除率最高。在pH值低于5时，Zr和Ti两种混凝剂的去除率最高。在pH为4.5时，ZrC₄的DOC去除率为61.4 %，颜色去除率为92.1%。然而，在稳定渗滤液处理中，没有研究ZrCl₄与臭氧化联合凝血的性能。O₃/ ZrCl₄对提高渗滤液生物降解性的作用还没有很好的文献记载。本文旨在研究利用ZrCl₄提高厌氧稳定渗滤液臭氧化处理性能的有效性。通过对渗滤液臭氧化过程中不同ZrCl₄用量、pH值和反应时间的影响进行评价，确定O₃/ZrCl₄工艺在稳定渗滤液处理中的最佳操作条件。

材料和方法

渗滤液取样及特性

垃圾渗滤液样本取自马来西亚阿洛蓬苏垃圾填埋场的厌氧池。APLS是一种厌氧稳定垃圾填埋场。该堆填区位于马来西亚霹雳州，坐标5°04′N, 10°35′E。该地区被占地10英亩的棕榈油种植园所覆盖。APLS于2000年开始运作。自启用以来，该堆填区共接收约66万公吨生活废物，即每日约200公吨^[19]。本研究从2014年9月至2015年3月，人工采集渗滤液样品5次，放入20 L塑料容器中。这些样品立即被送往实验室，进行鉴定，并冷却到4℃，以尽量减少生物和化学反应。实验所用渗滤液的平均特性如表1所示。样品采集和保存按照水和废水^[20]检测的标准方法进行。

表1 APLS厌氧池垃圾渗滤液特性

参数 最大值. 最小值. 平均值

COD (mg/L) 2180 4250 3125

BOD₅ (mg/L) 199 348 274

NH₃–N (mg/L) 1450 1897 1674

色度(Pt Co.) 4650 20300 12475

pH 7.93 8.64 8.29

电导率(lS/cm) 8208 13367 10788

温度 (℃) 28.1 30.2 29.2

溶氧量(%) 1.1 8.5 4.8

溶解氧 (mg/L) 0.09 0.64 0.37

总溶解固体物 (mg/L) 4855 8110 6483

盐度 (ppt) 4.08 7.11 5.60

实验流程

所有实验均在500 mL渗滤液样品体积下，使用高20 cm、内径8 cm的臭氧反应器进行，如图1所示。反应器由一个用于增强臭氧气体扩散的跨柱臭氧室、一个水浴和一个冷却系统 15c(图1)^[21]支撑。臭氧气体由BMT 803发生器(BMT Messtechnik，德国)产生纯干氧，按照推荐的气体流量为1000 mL/minplusmn;10% (0.06 m³/h)。在1 bar压力下，输入O₃浓度为27 g/m³常温常压(NTP)plusmn;0.5% (1.62 kg/ h)。采用紫外气体臭氧分析仪(BMT 964)测定了天然气臭氧浓度(g/m³ NTP)。采用四氯化锆(ZrCl₄) (M = 233.04 g/mol)催化臭氧氧化厌氧稳定渗滤液(图1)，通过一系列实验确定最佳操作条件如下:

1. 确定ZrCl₄的用量为COD₀/ZrCl₄比(g/ g)，并在臭氧反应器中500ml渗滤液样品中逐步加入1/0 ~ 1/3的不同比例，确定去除COD、颜色和NH₃-N的最佳ZrCl₄用量。在此阶段，pH值没有调整，在臭氧化60min时，所有运行均在自然渗滤液pH值(8.05)下进行。

2. 根据以往实验得出的最佳锆用量(1)( 1/2 g COD₀/ ZrCl₄)，将渗滤液样品的初始pH值从3调整到11，以确定pH变化对渗滤液臭氧化60min的影响。使用3-M盐酸溶液和3-M氢氧化钠溶液调整pH值。

3.在步骤(2)得到的最佳pH值(pH 6)下，检测反应时间为10 ~ 210 min。每次运行后，所有样品在pH 6下静置1h后进行分析。在酸性介质(pH＜6)氧化过程中，未见污泥沉降;污泥在pH值大于6时形成并沉降。

图1臭氧设备原理图及实验步骤

臭氧化过程中去除一定量的COD所消耗的臭氧(OC)按式(1)计算:

其中Q_G为气体流量(mL/min)， V为样品渗滤液体积(mL)， C_AG为废气臭氧浓度(g/m³)， C_AG0为输入臭氧气体浓度(g/m³)， (t)为反应时间(min)， COD₀和COD分别对应初始COD和最终COD (mg/L)。

为了比较臭氧和锆的结合效果;对渗滤液样品进行了锆单独处理和臭氧单独处理，并与O₃/ZrCl₄同时催化臭氧化工艺进行了比较。在500 ml样品体积反应器中进行锆凝固，使用ZrCl₄剂量(1/2 g COD₀/ZrCl₄)，将样品pH调整为pH= 6。样品以250 rpm搅拌。快速搅拌5min, 60rpm搅拌30min(慢速搅拌)。然后，将样品静置25 min^[22]。

分析方法

每次实验运行前和运行后立即按照水和废水^[20]检测标准方法检测COD、颜色、NH₃-N和pH值。渗滤液在分析前均匀混合。用DR 2800 HACH分光光度计在高范围(HR)极限下，采用封闭回流比色法测定COD浓度。在455 nm波长下，用DR 2800 HACH分光光度计测量颜色浓度。用HACH DR 2800分光光度计测定NH3-N浓度，用便携式数字pH/Mv仪测定pH值。通过式(2)得到COD、color、氨的去除率:

其中x_i和x_f分别表示初始和最终COD、颜色和NH₃-N浓度。

结果与讨论

为了评价ZrCl₄在臭氧化厌氧稳定渗滤液处理过程中改善氧化效果，将不同剂量ZrCl₄测定为COD/ZrCl₄比值(g/g)，在自然渗滤液pH值(pH 8.05)下臭氧化60min与渗滤液混合。如图2所示，在COD/ZrCl₄比值为1/2 (g/g)时，COD、color和NH₃-N的去除率最高分别为49、99和79%。还介绍了臭氧单独(1/0)不含ZrCl₄时的性能(图2)。

在O₃ / ZrCl₄系统,锆可以水解不同形式的氢氧化锆。溶液中锆的第一种形态是锆离子(ZrO² )，具有四个氧化态原子(Zr⁴ )^[23]。这四个原子中的每一个都沿着被两个氢氧根破坏的边缘相连。因此，增加Zr的量会增加氢氧化锆的生成，从而导致溶液中的pH值增加(式3)。在碱性介质中，由于存在羟基自由基的间接氧化作用，臭氧的性能在碱性介质中更加高效。Tizaoui等人^[16]利用H₂O₂将渗滤液中COD的去除率从27%提高到50% (Eqs. 4,5)，因此，过量的ZrCl₄会增加氢氧化锆的生成，提高臭氧化性能。但是，超过1/2 COD/ZrCl₄比(g/g)的剂量会抑制氧化，降低去除效率。

虽然碱性溶液更有利于臭氧氧化，但氧化过程中锆水解生成的过多羟基会抑制臭氧氧化，降低渗滤液^[16]中目标参数的去除效率。

因此，研究了pH变化对O_{3 剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料}

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